新規な高性能高分子としてのポリベンゾオキサジンの開発

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開環重合で得られる新規な樹脂であるポリベンゾオキサジンの高性能化を目的として、ベンゾオキサジンモノマーの分子設計および高性能高分子あるいは無機成分との分子複合化という2つのアプローチを行った。1、新規なベンゾオキサジンモノマーの分子設計マレイミド官能基を架橋性官能基として導入した新規なベンゾオキサジンモノマーを合成し、その構造をNMR、IR、元素分析などで確認した。環状モノマーのDSCを測定した結果、オキサジンの開環重合と架橋性官能基の反応による発熱が出現した。DSCの結果に基づいてモノマーの熱処理を行い、シート状に成形したところ、硬くて強い高分子材料が得られることがわかった。新規な樹脂の耐熱性を評価したところ、物理的耐熱性の指標であるガラス転移温度や軟化温度さらに化学的耐熱性の指標である熱重量減少温度が大幅に向上することがわかり、架橋密度の向上と熱分解による揮発成分のアンカリングの効果が確認された。2、高性能高分子および無機成分との分子複合化代表的な耐熱性高分子であるポリイミドの前駆体であるポリアミド酸とベンゾオキサジンとのブレンド、熱処理により、ポリイミドとのアロイ化を行った。その結果、ポリアミド酸のカルボキシル基の効果で開環重合温度の低温化が達成でき、得られる樹脂は耐熱性や力学的性質などが大幅に向上した。エラストマー成分であるポリジメチルシロキサンをポリイミドと共重合させたポリ(イミド-シロキサン)をベンゾオキサジンとブレンドした結果耐熱性だけでなく靱性にも優れた良好な力学的性質を有するアロイ化フィルムが開発できた。さらに、シリカやチタニアなどの無機成分をその前駆体のゾル-ゲル法により導入し、有機ポリベンゾオキサジンのマトリックス中に無機成分が細かく分散した有機-無機ハイブリッド材料を得た。力学的性質や耐熱性の向上が確認された。