溶液内における電子緩和とエネルギー散逸のダイナミックス

溶液中电子弛豫和能量耗散的动力学

• 批准号: 02J01353
• 负责人: 井内 哲
• 金额: $ 1.28万
• 依托单位: Kyoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2002
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2002 至 2003
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-02J01353/
• 关键词: Ni^<2+>水溶液; モデルハミルトニアン; CRKモデル; 電子吸収スペクトル; 電子緩和; Ni^+2水溶液; effective Hamiltonian

本年度は、最初に水溶液中におけるNi^<2+>の電子状態を記述するモデルハミルトニアンを完成させた。このハミルトニアンは定量的に十分な精度を持つ上に、CRKモデルを通じて溶媒の分極揺らぎの効果も含んでいる。構築したハミルトニアンを用いてNi^<2+>水溶液の基底状態の分子動力学シミュレーションを行った。その結果を実験及び過去のシミュレーションと比較することで、モデルがNi^<2+>の水和構造等の基底状態の物性を精度良く再現することを確認した。次にシミュレーションから電子吸収スペクトルの計算を行った。得られたスペクトルは実験結果と良く一致しており、励起状態の記述の信頼性も十分であることが確かめられた。また遷移双極子のモデル化も行い、従来良く使われるコンドン近似がNi^<2+>水溶液の系でも適用できることを示した。さらに統計理論を適用することで、吸収スペクトルの線形がinhomogeneous broadeningで説明され、水のダイナミックスの影響はほとんどないことを示した。実際、電子吸収スペクトルの同位体効果はほとんど見られなかった。現在、以上の結果を論文としてまとめており、近日中に投稿を予定している。構築したハミルトニアンの更なる改良としてスピン軌道相互作用を導入した。したがってモデルハミルトニアンは(3d)^8の配置から生成される全電子状態を記述できる。また、モデルハミルトニアンを導入したシミュレーションは励起状態にもそのまま適用できるように開発されている。現在、励起状態のシミュレーションを用いて、光励起後の電子状態緩和のメカニズムを引き続き調べている。

This year, the initial description of the electronic state of Ni^<2+> in aqueous solution was completed. The accuracy of the measurement is very high, and the CRK is very high. The polarization of the solvent is very high. Molecular dynamics of Ni^<2+> aqueous solutions in the substrate state The results of this study were compared with those of the past and confirmed that the physical properties of the substrate such as Ni^<2+> and Ni^<2+> were reproduced accurately. The calculation of the electron absorption coefficient is carried out in the following ways: The result is consistent with the description of the excitation state. Also, in the process of forming a moving dipole, it is shown that the Ni-based electrode approximation is suitable for the Ni^<2+> aqueous solution system. Statistical theory is applied to explain the inhomogeneous broadening of absorption lines, and the influence of water on absorption lines. In the meantime, the electron absorption of the isotope results in the formation of a complex. Now, the above results will be published in the paper and will be submitted in the near future. The construction of a new system of orbital interaction All electronic states are described in the configuration of (3d)^8. The first step is to open the door to the next step. Now, the excitation state of the system to use, after the excitation of the electronic state to relax the system to use the system to adjust