大気圧非平衡パルスプラズマを用いたメタンから含酸素液体燃料の直接合成

利用大气非平衡脉冲等离子体直接合成甲烷含氧液体燃料

• 批准号: 02J06418
• 负责人: 角 茂
• 金额: $ 2.3万
• 依托单位: Tokyo Institute of Technology (2003-2004)The University of Tokyo (2002)
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2002
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2002 至 2004
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-02J06418/
• 关键词: メタン; 非平衡プラズマ; 火花放電; 誘電体バリア放電; 発光スペクトル; CH3ラジカル; OHラジカル; メタノール; アセチレン; CH回転温度; 原子状炭素; Hバルマー系列

これまでの研究結果より、火花放電を用いてメタンの活性化を行った場合、非常に高いエネルギー効率でメタンをアセチレンへ転換できることが明らかとなったが、本研究で目的とするメタノールのような含酸素液体化合物の合成に必要なメチルラジカルの生成には不向きであることがわかった。一方で、誘電体バリア放電を用いてメタンの活性化を行った場合、エタンの生成物選択性が非常に高く、大量のメチルラジカルを経由していることが示唆された。また、火花放電を用いて水蒸気の活性化を行った場合、非常に強いOHラジカルに由来する発光を確認することが出来、誘電体バリア放電では難しい水蒸気からのOHラジカル生成が可能であることがわかった。そこで、両プラズマを同一の反応器内で、かつラジカルが消滅しないように出来る限り近接した領域で発生させ、火花放電側には水蒸気を、誘電体バリア放電側にはメタンを供給し、OHラジカルとメチルラジカルのカップリングによるメタノール直接合成を試みた。その結果、実験条件により、メチルラジカルの供給が律速の場合は大量のOHラジカル供給による水蒸気改質反応が進行し、CO_xが主生成物であったのに対し、OHラジカルの供給が律速の場合は、誘電体バリア放電の結果同様、エタンが主生成物であった。さらに、両ラジカルの供給がバランスした条件では、メタノールの生成速度が非常に高くなり、メタン-水からのメタノール直接合成に成功した。まだまだエネルギー効率に問題はあるものの、本反応は熱力学的には進行し得ない反応であり、非平衡プラズマの特性を充分に活用した反応系であると考えられる。

こ れ ま で の results よ り, spark discharge を with い て メ タ ン の activeness を line っ た occasions, very high に い エ ネ ル ギ ー sharper rate で メ タ ン を ア セ チ レ ン へ planning in で き る こ と が Ming ら か と な っ た が purpose, this study で と す る メ タ ノ ー ル の よ う な の liquid acid element compounds synthesis に necessary な メ チ ル ラ ジ カ ル の generated に は don't To である である とがわ とがわ った った. Party で, induced electric バ リ ア discharge を with い て メ タ ン の activeness を line っ た occasions, エ タ ン の products sentaku sex が に く, a large number of very high の メ チ ル ラ ジ カ ル を 経 by し て い る こ と が in stopping さ れ た. ま た, spark discharge を with い て water steam 気 の activeness を line っ た occasions, very strong に い OH ラ ジ カ ル に origin す る 発 light を confirm す る こ と が out, induced electric バ リ ア discharge で は difficult し い water steam 気 か ら の OH ラ ジ カ ル possible で が あ る こ と が わ か っ た. そ こ で, struck プ ラ ズ マ を で, within the same の anti 応 device か つ ラ ジ カ ル が eliminate し な い よ う に out る limit り nearly meet し た field で 発 raw さ せ, spark discharge side に は water steam 気 を, induced electric バ リ ア discharge side に は メ タ ン を supply し, OH ラ ジ カ ル と メ チ ル ラ ジ カ ル の カ ッ プ リ ン グ に よ る メ タ ノ ー ル direct synthesis を try み た. そ の results, be 験 conditions に よ り, メ チ ル ラ ジ カ ル の supply が law speed は large の の occasion OH ラ ジ カ ル supply に よ る water steam 気 modified reverse 応 が し, CO_x が main products で あ っ た の に し seaborne, OH ラ ジ カ ル の speed は の occasions, induced electric supply が law body バ リ ア discharge の results with others, エ タ ン が main products で あ っ た. さ ら に, struck ラ ジ カ ル の supply が バ ラ ン ス し た conditions で は, メ タ ノ ー ル の generate high speed が very に く な り, メ タ ン - water か ら の メ タ ノ ー ル direct synthesis に successful し た. ま だ ま だ エ ネ ル ギ ー sharper rate に problem は あ る も の の, this reverse 応 は thermodynamic に は for し must な い anti 応 で あ り and non-equilibrium プ ラ ズ マ の features を に adequately use し た anti 応 department で あ る と exam え ら れ る.

项目成果

S.Kado, K.Urasaki, H.Nakagawa, K.Miura, Y.Sekine: "Methane Coupling and Reforming using Non-equilibrium Pulsed Discharge at Room Temperature-Catalyst-Pulsed Discharge Combined System"Am.Chem.Soc., Div.Fuel Chem.. (In print).

S.Kado、K.Urasaki、H.Nakakawa、K.Miura、Y.Sekine：“利用室温非平衡脉冲放电-催化剂-脉冲放电组合系统进行甲烷耦合和重整”Am.Chem.Soc.，Div

Reaction mechanism of methane activation using non-equilibrium pulsed discharge at room temperature

• DOI: 10.1016/s0016-2361(03)00163-7
• 发表时间: 2003-12-01
• 期刊: FUEL
• 影响因子: 7.4
• 作者: Kado, S;Urasaki, K;Okazaki, K
• 通讯作者: Okazaki, K

高効率メタンプラズマ改質プロセスの開発

高效甲烷等离子体重整工艺的开发

• 发表时间: 2004
• 期刊: 触媒 46
• 作者: 角 茂;野崎 智洋;岡崎 健;関根 泰
• 通讯作者: 関根 泰

Direct Conversion of Methane using Non-equilibrium Pulsed Discharge with and without Catalysts

使用非平衡脉冲放电直接转化甲烷（有催化剂和无催化剂）

• 发表时间: 2003
• 期刊: Them.Sci.Eng. 11(2)
• 作者: S.Kado;K.Urasaki;Y.Sekine;K.Fujimoto
• 通讯作者: K.Fujimoto

関根 泰, 角 茂: "水素利用技術集成 第1編 抽出技術 第2章 放電を利用した水素製造技術(P.47-P.72)"エヌ・ティー・エス. 578 (2003)

Yasushi Sekine、Shigeru Kado：“氢利用技术集第 1 部分提取技术第 2 章利用放电的氢生产技术 (P.47-P.72)”NTS 578 (2003)。