色素J会合体におけるメゾスコピック構造の形成機構と非線形光学応答に関する研究

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今年度は昨年度に引き続き、J会合体を形成する6Me-DS色素と単体ではJ会合体を形成しないメロシアニン誘導体のDO色素を対象として、混合系におけるJ会合体の構造と相の安定性を明らかにすることを目的とし、研究を実施した。6Me-DS色素とDO色素の混合LB膜([6Me-DS]_<1-x>[DO]_x)を作製し、吸収・発光スペクトルの測定により、J会合体を構成する分子の配列構造や光学特性を調べた。0≦x≦0.8の吸収スペクトルにはJ会合体に起因するJバンドが観測されたが、0.9≦x≦1.0では観測されなかった。これは0≦x≦0.8ではJ会合体が形成されるが、0.9≦x≦1.0ではJ会合体が形成されないことを示している。吸収スペクトルをスペクトル分解し、各組成xでのJバンドとモノマーバンドのスペクトルウェイトを求めた。スペクトルウェイトは吸収を与える分子数に比例するので、J会合体を形成している分子数とモノマーの分子数の組成依存性を調べることができる。解析の結果得られた結論を以下にまとめる。1)0≦x≦0.3では6Me-DSのJ会合体とDOのモノマーは相分離する。2)0.4≦x≦0.8では一部のDO分子と6Me-DS分子が固溶してJ会合体を形成する。2)の結果は発光スペクトルの解析からも確認することができた。J会合体の発光帯の積分強度は0.4≦x≦0.8において6Me-DS色素の分子数に比例する値よりも大きくなった。これはDO分子が6Me-DS分子と固溶してJ会合体を形成することに対応している。また、0.6≦x≦0.7では発光の量子効率が6Me-DSだけのJ会合体と比較して増大することがわかった。レーザー走査顕微鏡を用いて発光像を測定し、J会合体のドメイン構造を調べた。固溶領域でドメインサイズが増大し、分子配列が安定化することがわかった。