溶液系における構造とダイナミクスの融合研究・統計力学を用いた記述

解系统中结构与动力学的融合研究/使用统计力学的描述

• 批准号: 15750010
• 负责人: 西山 桂
• 金额: $ 2.24万
• 依托单位: Shimane University (2004)Osaka University (2003)
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• 财政年份: 2003
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2003 至 2004
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-15750010/
• 关键词: 溶媒和ダイナミクス; 過減衰ビート; RISM; 相互作用点モデル理論; 過渡的ホールバーン; 時間分解蛍光スペクトル; 積分方程式理論; RISM理論

本研究の目的は、統計力学をもとに実験的研究手法を援用しながら、溶液系における構造とダイナミクスの連関を明らかにすることである。我々は最近、モード結合理論を用いて中間散乱因子F(k, t)を求めると、数fsから数百ps以上に至る幅広い時間領域にわたって、緩和過程を分子論的に記述できることを明らかにしたので報告する。溶質には単イオンをはじめ、双極子などのモデル系を用いた。時刻t=0において、一部サイトの荷電を変化させた。溶媒にはアセトニトリル、水など極性溶媒を用いた。サイト-サイトポテンシャルにはレナード・ジョーンズ形(additive-pairwise)のものを用いた。各溶媒中において平均エネルギー緩和の時間応答関数Se(t)を計算したところ、とりわけ50fs以下の素早い時間領域ではガウス型に近似できる曲線を示すとともに、数10fsの振幅のダンピングがみられ、レーザー分光実験でよく報告されている結果に対応していることが分かった。その一方で、数10ps以上を要する遅い緩和成分が存在することも判り、我々の実験で観測されたエネルギー分散の緩和との関連性を現在検討しているところであり、その分子論的背景をもとに新しい実験および理論的研究を構築する予定である。この研究によって、溶液の構造と時間ゆらぎに関するダイナミクスの分子論に迫ることができたと考えている。この研究成果によって、溶液の時間に依存するゆらぎの研究など、関連する研究への波及効果も大きいと思われる。

は の purpose this study, statistical mechanics を も と に be 験 research technique を invoking し な が ら, solution に お け る tectonic と ダ イ ナ ミ ク ス の even masato を Ming ら か に す る こ と で あ る. I 々 は recently, モ ー を ド combining theory with い て scattered among the factor (k, t) を o F め る と, fs か ら more than hundreds of ps に to る picture hiroo い time domain に わ た っ て, ease process を molecular theory of に account で き る こ と を Ming ら か に し た の report で す る. Solute に, 単, <s:1>, <s:1>, を, じめ, and bipolar な, <s:1>, モデ, を systems を are used with を た. At time t=0, にお にお て て, one サ ト ト <s:1> <s:1> charge を transformation させた. Solvents: に アセトニトリ アセトニトリ, water: な な, polar solvents: を use に た. サ イ ト - サ イ ト ポ テ ン シ ャ ル に は レ ナ ー ド · ジ ョ ー ン ズ form (i.e. the pairwise の も の を with い た. Average in each solvent に お い て エ ネ ル ギ ー ease 応 の time a number of masato Se (t) を computing し た と こ ろ, と り わ け below 50 fs の element early い time domain で は ガ ウ ス type に approximate で き を る curve shown す と と も に, number 10 fs の amplitude の ダ ン ピ ン グ が み ら れ, レ ー ザ ー spectral be 験 で よ く report さ れ て い る results に 応 polices Youdaoplaceholder0 て る とが とが った った. そ の を to more than one party で, number 10 ps す る 遅 い ease composition exist が す る こ と も り, I 々 の be 験 で 観 measuring さ れ た エ ネ ル ギ ー scattered の ease と の masato even sex を now beg し 検 て い る と こ ろ で あ り, そ の molecular theory background を も と に new し い be 験 お よ び theory study を construct す る designated で あ る. こ の research に よ っ て と の structure, solution time ゆ ら ぎ に masato す る ダ イ ナ ミ ク ス の molecular theory に forced る こ と が で き た と exam え て い る. こ の research に よ っ て に の, solution time dependent す る ゆ ら ぎ の research な ど, masato す る research へ の affected large unseen fruit も き い と think わ れ る.

项目成果

K.Nishiyama, T.Yamaguchi, F.Hirata, T.Okada: "Solvation dynamics in water investigated by RISM/mode-coupling theory"Journal of Molecular Liquids. (投稿済).

K.Nishiyama、T.Yamaguchi、F.Hirata、T.Okada：“通过 RISM/模式耦合理论研究水中的溶剂化动力学”《分子液体杂志》（已提交）。

Solute Dependence of Polar Solvation Dynamics Studied by RISM/Mode-Coupling Theory

RISM/模式耦合理论研究极性溶剂化动力学的溶质依赖性

• 发表时间: 2004
• 期刊: J.Solution Chem. 33
• 作者: K.Nishiyama;T.Yamaguchi;F.Hirata;T.Okada
• 通讯作者: T.Okada

K.Nishiyama, T.Yamaguchi, F.Hirata, T.Okada: "Solute dependence of polar solvation dynamics studied by RISM/mode-coupling theory"Journal of Solution Chemistry. (投稿済).

K.Nishiyama、T.Yamaguchi、F.Hirata、T.Okada：“通过 RISM/模式耦合理论研究极性溶剂化动力学的溶质依赖性”《溶液化学》杂志（已提交）。