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電子移動触媒を利用した高効率高選択的不斉触媒反応の開発

使用电子转移催化剂开发高效、高选择性的不对称催化反应

基本信息

批准号：
04J08398
负责人：
湯浅順平
金额：
$ 1.79万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2004
资助国家：
日本
起止时间：
2004 至 2006
项目状态：
已结题

项目摘要

補酵素類縁体であるp-および炉キノン類のラジカルアニオン種と金属イオンとの錯体をESRによって直接検出し、このラジカルアニオン-金属イオン錯体の結合様式を系統的に明らかにした。このようなラジカルアニオン-金属イオン錯体の結合様式とキノン類の電子移動反応との関係を調べ明確にした。また、この結合様式の違いを温度によって制御することで新規なサーモクロミズムシステムを構築した。さらにプロトン化されたアミノ酸と水素結合したセミキノンラジカルアニオン種をESRによって初めて直接検出することに成功し、キノン類の電子移動反応がセミキノンラジカルアニオン種とプロトン化されたアミノ酸と水素結合することで促進されることを見いだした。(Abgew.Chem.Int.Ed.,2007,46,in press)一方、NADH類縁体からキノン類への水素移動及びヒドリド移動反応機構が一段階の移動機構(2電子過程)から電子-プロトンの逐次的な移動機構(1電子過程)へと切り替わる反応の境界領域を明らかにした。(J.Am.Chem.Soc.2006,128,4938-14948;J.Am.Chem.Soc.2006,128,14281-14292.)さらに金属イオンと架橋配位子の段階的な錯形成を利用して、特定の金属イオン濃度域でのみ発光する蛍光センサーのシステムを開発した。(J.Am.Chem.Soc.2006,128,15976)

Complementary enzymes: p-type, metal-type, and complex ESR: direct conversion, and complex ESR: complex metal-type, complex ESR: direct conversion, and complex ESR: direct conversion. The relationship between the electron movement and the electron movement of the metal complex is clearly defined. The new system is constructed by combining the temperature control of the system with the temperature control of the system. In addition, the electronic mobility reaction of the first class of compounds was successfully promoted by the combination of acid and water in the first class of ESR. (Abgew.Chem.Int.Ed., 2007,46,in press) One side, NADH-like substance, two kinds of water element movement and two kinds of movement mechanism, one stage of movement mechanism (2 electronic processes), one stage of electron-like movement mechanism (1 electronic process), one stage of movement mechanism (2 electronic processes), one stage of movement mechanism (1 electronic processes), one stage of movement mechanism (2 electronic processes), one stage of movement (J.Am.Chem.Soc.2006,128,4938-14948;J.Am.Chem.Soc.2006,128,14281-14292.) In addition, the formation of defects in the stages of metal and bridging ligands has been developed through the use of specific metal concentration regions for light emission. (J.Am.Chem.Soc.2006,128,15976)