レーザートラッピング法による表面増強ラマン散乱発現の制御、最適化

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本研究の目的は、光圧捕捉された銀ナノ粒子に分子が吸着しSERS活性を示すまでの過程を時間分解分光観測し、その結果、SERS発現を最適化するための凝集体形成条件を分光学的に解明することであった。我々は銀ナノ粒子分散液中に近赤外レーザー光を集光すると、銀ナノ粒子が集光位置に光捕捉され、ミクロな集合体を形成し色素分子等を吸着した銀ナノ粒子凝集体からの強い表面増強ラマン散乱(SERS)が発現することを世界で初めて確かめた。ローダミン6G分子を含む銀ナノ粒子分散系に近赤外レーザー光を集光すると、銀ナノ粒子が光捕捉されるとともに、ハイパーレイリー散乱光やハイパーラマン散乱光が観測されることも世界で初めて時間分解分光観測した。注目すべき点は、光捕捉した銀コロイドからの発光のスペクトルを分光測定したところ、捕捉用YAGレーザーのハイパーレイリー散乱と、その長波長側にいくつかの鋭いピークを持つハイパーラマン散乱光が観測されたことである。これは銀ナノ粒子に吸着した色素分子からの表面増強ハイパーラマン散乱(SEHRS)であり、従来パルスレーザー励起でのみ観測されてきた現象である。つまり、銀コロイド水溶液に測定試料を添加し、連続発振近赤外レーザーを集光するだけで高感度のラマン散乱スペクトルが得られる分光計測技術が開発可能であることを本研究は実証した。この手法は1本の近赤外レーザーが、光捕捉による銀コロイド凝集体の作製と、表面プラズモンの誘起を同時に行い、表面増強効果を利用して吸着分子から高強度のラマン散乱およびハイパーラマン散乱を得る全く新しい画期的な手法である。