高温高圧技術を用いた窒化ガリウム-窒化アルミニウム合金のバルク単結晶育成

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本研究は研究代表者により開発された新しい窒化ガリウム単結晶合成、すなわち高圧下で分解を抑制し安定に試料を加熱することで単結晶を育成する手法をもとに、任意組成の窒化アルミニウム-窒化ガリウム合金のバルク単結晶育成を行い、格子定数およびバンドギャップエネルギーの組成依存性を実験的に決定することを目的とする物である。6GPa,800℃以上で、AlNとGaNの混合粉末が固相反応することを放射光その場観察で見いだした。この固相反応を利用し0≦x≦1の組成領域でAl_xGa_<1-x>N多結晶焼結体を合成した。得られた試料について、仕込み組成と格子定数の関係を測定した。格子定数はa軸およびc軸ともに仕込み組成に対して連続的に変化していて、任意組成のAl_xGa_<1-x>N半導体合金が得られていることを確認した。得られた結晶サイズは最大で100μm程度である。出発物質中に不純物として含まれる酸化ガリウムが、高温高圧下での窒化アルミニウムと窒化ガリウム間の固相反応の開始温度を下げることを見いだした。研究代表者は6.0GPa,800℃以上で窒化アルミニウムと窒化ガリウム粉末が固相反応し合金を形成することを見いだした。一方、特殊な製法で作製された高純度の窒化ガリウム粉末を出発物質として使用した場合、この固相反応が1800℃まで開始しないことが放射光その場観察実験で明らかになった。回収試料の分析から、不純物である酸化ガリウムがこの反応において触媒的な役割をしていることがわかった。本研究では光物性の測定に耐えうるサイズのAl_xGa_<1-x>N結晶を得ることはできなかった。しかしながら成長基板を用いない自立したバルク結晶は他の手法では得られないものである。今後さらに物性測定を進め、Al_xGa_<1-x>Nの物性の解明につなげる。