MWW構造をもつアルミノシリケート・ゼオライトの固体酸触媒特性の検討

MWW结构硅铝酸盐沸石固体酸催化性能研究

• 批准号: 16760627
• 负责人: 稲垣 怜史
• 金额: $ 1.98万
• 依托单位: Tokyo Institute of Technology (2005-2006)Waseda University (2004)
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• 财政年份: 2004
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2004 至 2006
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-16760627/
• 关键词: MWW型ゼオライト; 層状前駆体; 固体酸触媒; トルエンのアルキル化; 新規合成法; 気相輸送法; パラキシレン選択性; 形状選択性; 新規ゼオライト合成法

MWW構造をもつMCM-22ゼオライトは外表面に12員環のポケットがあり,互いに交わることのない2種類の10員環ミクロ孔をもつゼオライトである。既往の研究では,ベンゼンのエチレンによる液相アルキル化は外表面酸点で支配的に起こり,トルエンの不均化ではパラキシレン選択性は層間10員環ミクロ孔でのみ起こることが提案されている。これまでには層内10員環ミクロ孔が関与する反応は報告されていない。これを踏まえ,本研究ではMCM-22ゼオライトを用いて250℃でのメタノールによるトルエンのアルキル化を行い,2種類の10員環ミクロ孔内の両方で形状選択的にパラキシレンが生成し,外表面では非形状選択的なアルキル化が進行することを明らかにした。MCM-22層状前駆体を層剥離処理して得られるITQ-2ゼオライトは,層内ミクロ孔のみをもつ。いっぽう,10員環ミクロ孔に入りえない2,4,6-トリメチルピリジンを用いて外表面酸点を選択的に被毒することによりMWW型ゼオライトの反応場をミクロ孔内に限定することができる。まず未修飾のITQ-2ではオルトキシレンが高選択的に生成したのに対し,外表面を被毒したITQ-2ゼオライトでは高いパラキシレン選択性が得られたことより,層内10員環ミクロ孔では形状選択的にパラキシレンが生成することが明らかとなった。また外表面では非選択的なアルキル化が起こることも確認された。また外表面を被毒したMCM-22ゼオライトでも同様の処理をしたITQ-2ゼオライトに匹敵するパラキシレン選択性が得られたことから,層間10員環ミクロ孔も高いパラキシレン形状選択性を与えることが示された。結論として,MCM-22ゼオライト内の層間ミクロ孔・層内ミクロ孔の両方がトルエンのメタノールによるアルキル化でのパラキシレンを形状選択的に生成する反応場であることが明らかとなった。

MWW structure: MCM-22 Previous studies have shown that the liquid phase is dominated by acid points on the outer surface of the layer, and the selectivity is dominated by 10-membered rings between layers. The 10-member ring in this layer is connected to the hole in the opposite direction. In this study, MCM-22 was used in the field at 250℃, and two kinds of MCM-22 were used in the field at 250℃. The shape of MCM-22 was selected in the square hole, and the shape of MCM-22 was selected in the outer surface. MCM-22 layered precursor layer stripping treatment to obtain the ITQ-2 layer, layer within the layer to remove the hole. The 10-member ring has a 2,4,6-ring aperture. The outer surface of the ring has an acid point. The outer surface of the ring has an acid point. The outer surface of the ring has an acid point. ITQ-2 is not modified, and the outer surface is poisoned. ITQ-2 is not modified, and the outer surface is poisoned. ITQ-2 is modified, and the outer surface is poisoned. ITQ-2 is modified, and the outer surface is poisoned. The outer surface is not selected. The outer surface of MCM-22 was treated with the same treatment as that of MCM-22. The selectivity of MCM-22 was obtained by using the same treatment as that of MCM-22. The selectivity of MCM-22 was obtained by using the same treatment as that of MCM-22. The selectivity of MCM-22 was obtained by using the same treatment as that of MCM-22. The selectivity of MCM-22 was obtained by using the 10-member ring. Conclusion: MCM-22 is a new type of MCM-22. It is a new type of MCM-22.

项目成果

Shape selectivity of MWW-type aluminosilicate zeolites in the alkylation of toluene with methanol

• DOI: 10.1016/j.apcata.2006.10.036
• 发表时间: 2007-02-20
• 期刊: APPLIED CATALYSIS A-GENERAL
• 影响因子: 5.5
• 作者: Inagaki, Satoshi;Kamino, Kohei;Matsukata, Masahiko
• 通讯作者: Matsukata, Masahiko

Textural and Catalytic Properties of MCM-22 Zeolite Crystallized by the Vapor-Phase Transport Method

气相传输法结晶MCM-22沸石的结构和催化性能

• 发表时间: 2004
• 期刊: Bull.Chem.Soc.Jpn. 77
• 作者: 林茂雄;高上直美;北島正樹;畑中信一;M.Yoshida et al.;M.Yoshida et al.;吉田昌弘ら;吉田昌弘ら;吉田昌弘ら;M.Yoshida et al.;M.Yoshida et al.;M.Yoshida et al.;M.Yoshida et al.;M.Yoshida et al.;M.Yoshida et al.;Fumio Okazaki;Fumio Okazaki;Hidenori Higashi;Fumio Okazaki;Fumio Okazaki;Satoshi Inagakiら;S.Inagaki et al.
• 通讯作者: S.Inagaki et al.