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In situ分光構造解析技術を用いた触媒設計による分子状酸素活性化利用技術開発

利用原位光谱结构分析技术进行催化剂设计，开发分子氧活化技术

基本信息

批准号：
05F05627
负责人：
阪東恭子
金额：
$ 1.54万
依托单位：
National Institute of Advanced Industrial Science and Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2005
资助国家：
日本
起止时间：
2005 至 2006
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-05F05627/
关键词：
in situ UV XAFS 選択酸化分子状酸素プロピレンプロパン Au触媒 in-situ 選択酸化反応

项目摘要

平成18年度は、分子状酸素を利用した選択酸化反応に高い活性を示す担持Au触媒に関して、(1)プロピレン(PE)選択酸化によるプロピレンオキシド(PO)合成に高い活性を示すことが分かったAu-Ba/Si-TUD(メソポーラスアモルファスチタノシリケート担持Ba添加Au触媒)について、in-situ UV, XAFSを用いた反応速度論的解析を行い、反応機構を解明するとともに、(2)平成17年度に開発した新規プロパン選択酸化反応用触媒の更なる高性能化の検討を行った。(1)水素(H_2)と酸素(O_2)を用いたPEの選択酸化によるPO合成反応に高い活性を示すAu-Ba/Si-TUDにおいて、反応条件下でUVを測定すると、チタンサイト上の過酸化物(Ti-OOH)に帰属させる吸収が見られることをH17に見いだしているが、この吸着種が本当に反応中間体であるかどうか確かめるため、PE存在下と、PEなしの水素/酸素のみの条件下でのin-situ UV, XAFS測定を行い検討した。その結果、UVより、Ti-OOH種はH_2+O_2反応後PEの導入により速やかに反応し、消費されること、XAFSにより見られる4配位構造に帰属されるプリエッジピークの反応初期の減少速度から推定される反応速度が、PO合成の見かけの反応速度にほぼ等しいことから、Ti-OOH種は反応中間体であり、しかも、Ti-OOHとPEの反応によるPO生成過程が律速段階であることが分かった。(2)水素(H_2)と酸素(O_2)を用いた、プロパンの選択酸化についてさらに検討を行った結果、担体の種類によって生成物選択性が大きく変化することを見いだした。しかも、それらの反応が200℃以下の低温で効率よく進行することをさせることが可能であることを見いだし、より低環境負荷型の新しい選択酸化反応プロセス構築への知見を得ることができた。

In FY2018, the use of molecular acid compounds was selected and the acidification reaction was highly active and the Au contact was shown. Media filter, (1) プロピレン(PE) Selection of acidified によるプロピレンオキシド(PO )Synthesis of highly active sterilized Au-Ba/Si-TUDアモルファスチタノシリケート is in charge of Ba added Au catalyst)について, in-situ UV, Analysis of XAFS's reflection velocity theory, explanation of reflection mechanism, and (2) Heisei In 2017, a new regulation was introduced to improve the performance of the catalyst for acidification and reaction. (1) Hydrogen (H_2) and acid (O_2) are synthesized and reacted by acidification of hydrogenated PE and high activity. Au-Ba/Si-TUD test, UV test under reaction conditions, peracid (Ti -OOH) に帰gen させるAbsorb が见られることをH17 に见いだしているが、このsorb kind が本shouldに濜中Body であるかどうか正かめるため、PE presence と、PE なしのhydrogen/acid element のみのconditions でのin-situ UV and XAFS measurements are carried out. Result of その, UV より, Ti-OOH species はH_2+O_2 reaction after PE の introduction によりspeed やかに reaction し, consumptionされること, The reaction speed of されるが is estimated, the reaction speed of PO synthesis is にほぼ, and the reaction speed of Ti-OOH species is はIntermediate body であり, しかも, Ti-OOH and とPE の reaction による PO generation process が rhythm speed stage であることがかった. (2)Hydrogen (H_2) and acid (O_2) are acidified with いた and プロパンの択 acidification. The result of the investigation, the type of the carrier, and the product are selected.しかも、それらの Reflection が Low temperature efficiency below 200℃ することをさせることがpossible であることを见いだし, よりlow environmental load type new しいselect acidified reaction ボボロセスconstruct への知见を得ることができた.

项目成果

期刊论文数量（6）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Gas-phase epoxidation of propylene through radicals generated by silica-supported molybdenum oxide

DOI：
10.1016/j.apcata.2006.08.029
发表时间：
2007-01
期刊：
Applied Catalysis A-general
影响因子：
5.5
作者：
Zhaoxia Song;N. Mimura;Juan J. Bravo-Suárez;T. Akita;S. Tsubota;S. Oyama
通讯作者：
Zhaoxia Song;N. Mimura;Juan J. Bravo-Suárez;T. Akita;S. Tsubota;S. Oyama

メソ孔チタノシリケートに担持した金ナノ粒子によるプロピレンの気相エポキシ化

介孔钛硅酸盐负载金纳米粒子气相环氧化丙烯

DOI：
发表时间：
2007
期刊：
触媒 49・2
影响因子：
0
作者：
春田正毅;B.Chowdhuru;J.J.Bravo Suarez;伊達正和;三村直樹;魯継青;阪東恭子;坪田年;川原潤
通讯作者：
川原潤

Gas-phase radical generation by Ti oxide clusters supported on silica: application to the direct epoxidation of propylene to propylene oxide using molecular oxygen as an oxidant

DOI：
10.1007/s10562-006-0098-7
发表时间：
2006-08
期刊：
Catalysis Letters
影响因子：
2.8
作者：
N. Mimura;S. Tsubota;K. Murata;K. Bando;Juan J. Bravo-Suárez;M. Haruta;S. Oyama
通讯作者：
N. Mimura;S. Tsubota;K. Murata;K. Bando;Juan J. Bravo-Suárez;M. Haruta;S. Oyama

Direct propylene epoxidation over modified Ag/CaCO3 catalysts