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大気成層圏中における窒素原子の化学反応過程の実験的解明とオゾン破壊への影響

大气平流层氮原子化学反应过程及其对臭氧破坏影响的实验阐明

基本信息

批准号：
05J07679
负责人：
中山智喜
金额：
$ 0.64万
依托单位：
Nagoya University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2005
资助国家：
日本
起止时间：
2005 至 2006
项目状态：
已结题

项目摘要

窒素(N)原子の化学反応過程は、中層大気におけるオゾン濃度に影響を及ぼすため、大気化学的に非常に重要である。従来、電子基底状態のN原子の反応計測においては、N_2のマイクロ波放電を利用してN原子を生成する方法が用いられてきたが、様々な励起種やイオンが同時に生成し、反応計測に干渉する可能性があった。また、N原子の検出には、質量分析法やランプを用いた原子共鳴蛍光法が用いられてきたが、感度が十分ではなかった。そのため、大気化学的な重要性にもかかわらず、N原子の反応過程に関する詳しい知見は得られていない。本研究では、電子基底N原子の反応過程を、新しいレーザー分光技術によって解明することを目指した。本研究では、NOもしくはNO_2に193nmレーザー光を照射することにより、N原子が生成することを見出し、N原子の新しい生成法の確立に成功した。生成したN原子は、我々がこれまでに開発した120.1nmでの真空紫外レーザー誘起蛍光分光法を用いて、高感度に検出した。これらのN原子の生成・検出法を反応計測に初めて応用し、N原子とNOおよびNO_2との295±2Kにおける反応速度定数をそれぞれ、(3.8±0.2)×10^<-11>,(7.3±0.9)×10^<-12>(cm^3 molecule^<-1> s^<-1>)と決定した。さらに、高層大気におけるNO生成に重要な寄与を持つ可能性が指摘されている高速なN原子の並進エネルギー緩和過程について、初めて実験的研究を行い、高速なN原子の空気分子(N_2,O_2,He,Ar)との衝突における並進緩和断面積の測定に成功した。これらの研究成果は、中層・高層大気における窒素酸化物の生成・消失過程を詳細に理解し、オゾン濃度の変動を見積もる上で重要となると考えられる。本研究の成果は、アメリカ化学会およびアメリカ地球物理学会の国際誌に掲載された。

The chemical reaction process of nitrogen atoms is very important for the influence of medium and large concentrations of nitrogen on the chemical reaction process. The method of N atom generation by electron base state inversion measurement is proposed. Atomic resonance spectroscopy is used to detect and detect N atoms. The importance of the chemical reaction of N atoms is discussed in detail. In this study, the electron substrate N atom reaction process, new optical spectroscopy technology to solve this problem In this study, we successfully established a new method for the generation of N atoms by irradiation of NO_2 and 193nm light. The generation of N atoms is detected by vacuum ultraviolet (UV) induced spectroscopy at 120.1 nm with high sensitivity. The initial reaction velocity of N atoms at 295± 2 K was determined by the method of formation and extraction of N atoms,(3.8±0.2)×10^ ,<-11>(7.3±0.9)×10^<-12>(cm^3 molecule^<-1>s^<-1>). In addition, the study on the important role and possibility of NO formation in high-level high-temperature atmosphere has been carried out successfully, and the cross-section area of high-speed N atom and air molecule (N_2, O_2, He, Ar) has been determined successfully. The results of this study are important for understanding the formation and disappearance of acid compounds in the middle, middle and upper layers in detail, and for understanding the variation of acid concentration in the middle and upper layers. The results of this study were published in the International Journal of the Geophysical Society.