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自己組織化中空分子カプセルの構築と機能化学

自组装空心分子胶囊的构建和功能化学

基本信息

批准号：
16750045
负责人：
富永昌英
金额：
$ 2.24万
依托单位：
Tokushima Bunri University (2005)The University of Tokyo (2004)
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
财政年份：
2004
资助国家：
日本
起止时间：
2004 至 2005
项目状态：
已结题

项目摘要

120度に折れ曲がった二座配位子とPd(II)イオンから、M_<12>L_<24>組成の球状カプセル構造が定量的に自己集合する。また、この球錯体を構成する配位子骨格にポリエチレングリコールやポルフィリン、フラーレンなどの機能性官能基を導入することにより、錯体ナノ表面・内面にこれらの官能基を一挙にかつ精密に配置できる。本年度は、配位子を精密に設計することにより、M_6L_<12>組成の直径3nmの正八面体対称の立方体構造、およびM_<18>L_<24>組成の錯体表面が密閉した球状錯体が組みあがることを見いだした。また、錯体表面へのπ系有機分子の官能基化にも成功した。90度の角度を有する二座配位子とPd(NO_3)_2から、M_6L_<12>組成の立方体型カプセルが定量的に自己集合することが分かった。立方体の6つの各面の中心を各辺が結んだ形であり、辺の数12と頂点の数6が、それぞれ配位子と金属イオンの数に相当する。一方、三座配位子とPd(NO_3)_2を2:1の比率で混合すると、まずM_<12>L_<24>組成の球状骨格が生成する。Pd(II)イオンをさらに加えると、残っているピリジル基が架橋し、最終的に4:3の時にM_<18>L_<24>組成の球状構造に一義的に収束することが示唆された。すなわち、三座配位子の錯形成は、段階的に進行していることが分かった。二座配位子にピレンなどのπ系有機分子を導入することにより、錯体表面への24個の官能基導入を達成した。これらの官能基による光物性や光反応についても検討を行った。これらの構造体が単一成分で形成されることが、^1HNMRですべての配位子が等価に観測されること、低温スプレーイオン化質量分析によりそれぞれの組成が明瞭に示されたこと、およびNMR DOSYスペクトルにより分子径が求まったことから示された。

120 ° folded two-seat ligand Pd(II), M_<12>L_<24>composed spherical structure and quantitative self-assembly. The functional group of the ligand structure is introduced into the surface and the inner surface of the ligand structure. This year, the ligand is precisely designed, and the <12>cubic structure with a diameter of 3nm of the M_6L_composition and the spherical structure of the M_6L<18>_<24>composition are closed. The functionalization of π-based organic molecules on the surface of complex molecules has been successfully carried out. 90 ° angle of the two-seat ligand Pd(NO_3)_2, M_6L_<12>composition of the cubic structure of the quantitative self-assembly. The center of each face of the cube is divided into two parts, the number of sides is 12, the number of vertices is 6, and the number of ligands is equal to the number of metal sides. The mixture of Pd(NO_3)_2 and Pd(NO_3)_2 in the ratio of 2:1 and M_<12>L_(2 +)_(2 <24>+ Pd(II) is composed of a spherical structure composed of a 4:3 ratio and a 4:3 <18><24>ratio. The formation of mismatches in the three ligands is carried out in the opposite direction and in the opposite direction. The introduction of 24 functional groups into the surface of the complex was achieved by introducing two ligands into the π-based organic molecules. The optical properties of the functional groups and the optical reflection of the functional groups are discussed in detail. The structure is composed of a single component, which is determined by 1HNMR, and the ligand of the ligand is determined by mass analysis at low temperature. The composition of the ligand is clearly shown by NMR.

项目成果

期刊论文数量（8）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

In Situ Observation of Reversible Single-Crystal-to-Single-Crystal Apical Ligand Exchange Reaction in a Hydrogen-Bonded 2-D Coordination Network

氢键二维配位网络中可逆单晶对单晶顶端配体交换反应的原位观察

DOI：
发表时间：
2005
期刊：
Angew.Chem.Int.Ed. 44
影响因子：
0
作者：
Kanji Takaoka;Masaki Kawano;Masahide Tominaga;Makoto Fujita
通讯作者：
Makoto Fujita

24-Fold endohedral functionalization of a self-assembled M12L24 coordination nanoball

DOI：
10.1021/ja054069o
发表时间：
2005-08-31
期刊：
JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY
影响因子：
15
作者：
Tominaga, M;Suzuki, K;Fujita, M
通讯作者：
Fujita, M

Folding a de novo Designed Peptide into α-Helix through Hydrophobic Binding by a Bowl-Shaped Host

通过碗形宿主的疏水结合将从头设计的肽折叠成 α-螺旋

DOI：
发表时间：
2006
期刊：
Angew.Chem., Int.Ed. 45・2
影响因子：
0
作者：
Shohei Tashiro;Masahide Tominaga;Yoshiki Yamaguchi;Koichi Kato;Makoto Fujita
通讯作者：
Makoto Fujita

Peptide Recognition : Encapsulation and α-Helical Folding of a Nine-Residue Peptide within a Hydrophobic Dimeric Capsule of a Bowl-Shaped Host

肽识别：碗状宿主疏水二聚体胶囊内九残基肽的封装和 α 螺旋折叠

DOI：
发表时间：
期刊：
Chem.Eur.J. (発表予定)
影响因子：
0
作者：
S.Tashiro;M.Tominaga;Y.Yamaguchi;K.Kato;M.Fujita
通讯作者：
M.Fujita

A 3.5-nm coordination nanotube.

DOI：
10.1021/ja047048n
发表时间：
2004-08
期刊：
Journal of the American Chemical Society
影响因子：
15
作者：
Takumi Yamaguchi;S. Tashiro;Masahide Tominaga;M. Kawano;T. Ozeki;M. Fujita
通讯作者：
Takumi Yamaguchi;S. Tashiro;Masahide Tominaga;M. Kawano;T. Ozeki;M. Fujita