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X線散乱とリバースモンテカルロによる低温・高圧下のナノ空間内分子集団の構造決定

X射线散射和反蒙特卡罗测定低温高压下纳米空间分子团结构

基本信息

批准号：
17750009
负责人：
飯山拓
金额：
$ 2.43万
依托单位：
Shinshu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
财政年份：
2005
资助国家：
日本
起止时间：
2005 至 2006
项目状态：
已结题

项目摘要

前年度に製作した、X線透過窓を備えた低温(20K〜)、高圧(〜500kPa)において測定可能な吸着in situ X線回折(XRD)測定セルを用いて、ナノ空間内の分子集団の構造検討を行った。前年度に行った活性炭素繊維(ACF)-窒素、ACF-水素吸着系に加え、当初の目標のひとつであるナノ空間中の固液相転移挙動についてACF-エタノール吸着系を中心として集中的に検討した。エタノールは両親媒性分子であり、疎水性表面を持つ活性炭内では、2次元平面内に制約された鎖状の水素結合ネットワークを形成すると考えられ、その構造に興味が持たれる。2種のACFを用いて室温〜20Kの温度範囲でXRD測定を行った結果、エタノール分子集団は微小な空間内では20Kまで冷却しても結晶化しないこと、はっきりとした相転移温度を示さず広い温度範囲で構造変化を生じることが明らかとなった。用いたACFの細孔径はそれぞれ0.82,1.13nmであるが、細孔径の大きい試料では150K付近で急速に構造が変化する温度領域が見られたのに対し、狭い方の試料では構造変化は温度に対し連続的であった。分子2〜3個分という領域では、わずかな空間の大きさの差異が相転移挙動に強い影響を与えることがわかった。リバースモンテカルロ法による検討から、5〜15分子程度のエタノール分子による水素結合鎖が室温ですでに形成されており、この構造が低温まで維持されることが結晶化を生じない原因であり、温度に伴う構造変化はエタノール分子の疎水基間の相互作用が重要な役割を果たしていることが明らかとなった。本研究により、ナノ空間内に閉じ込められた分子集団構造の測定法、解析法の基礎が作られた。今後さらにX線測定を小角領域(2θ<5°)に拡張し、解析法を洗練させて、複数種の分子が同時にナノ空間内に存在するナノ混合系を含めた種々の系について検討を進める。

In the past year, X-ray transmission was prepared at low temperature (20K ~) and high pressure (~ 500kPa), and the possible adsorption in situ X-ray backscattering (XRD) was determined. In the past year, activated carbon (ACF)-carbon, ACF-water sorption system was added to the original purpose of solid-liquid phase migration in the space, ACF-water sorption system was centrally concentrated. In addition, the structure of the activated carbon can be controlled in the two-dimensional plane. 2 kinds of ACF were measured by XRD in the temperature range from room temperature to 20K. The results showed that the molecular clusters were cooled to 20K in a small space, and the crystallization temperature was changed. The fine pore diameter of ACF is 0.82 nm, 1.13 nm, and the large pore diameter of ACF is close to 150K. The rapid structure changes in temperature range. The narrow pore diameter of ACF changes in temperature range. Molecules 2 ~ 3 sub-fields The structure of the structure is maintained at low temperatures, and crystallization occurs due to the interaction between the molecules and the water. In this study, the basis of molecular set structure determination and analytical method was established. In the future, X-ray measurement in small angle domain (2θ<5°), analytical method, purification, simultaneous existence of multiple molecules in space, mixed system, system containing multiple molecules, and further discussion.