PEFC電極触媒表面での解離吸着現象に関する量子・分子動力学的解析

PEFC电极催化剂表面解离吸附现象的量子和分子动力学分析

• 批准号: 17760131
• 负责人: 徳増 崇
• 金额: $ 2.18万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• 财政年份: 2005
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2005 至 2006
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-17760131/
• 关键词: 分子動力学; 燃料電池; 電極反応; 解離確率; 触媒; 解離障壁; 熱運動

近年の地球温暖化問題への対策から、次世代電源として燃料電池への期待が高まっている。とくに固体高分子形燃料電池(PEFC)はその起動の早さ、動作温度の低さから現在最も注目されている。このPEFCでは電極触媒として白金(Pt)を使用しているが、この白金は高価である上に空気極においては高活性ではなく,さらに燃料極においても被毒などの問題を生じるため、燃料電池の高効率化、低コスト化を実現するためにはこのPt表面上での触媒反応のメカニズムを詳細に解析する必要がある。上記の理由により,本研究では触媒としてPtを取り上げ,また燃料電池の触媒反応の中で最も簡単な反応であるH_2の解離吸着現象に注目して解析を行った.計算手法としては,Embedded Atom Method (EAM)を使ったMolecular Dynamics (MD)法を用い,Pt表面上におけるH2の解離吸着現象を解析した.今年度は前年度に構築したシミュレーション手法を用いて様々な条件下における水素の解離確率の計算を行った。その結果、まず表面を構成するPt原子が固定されている系に比べて、T=300[K]程度の熱運動をしている系のほうが解離確率の入射エネルギー依存性に広がりがあることが明らかとなった。またこの原因を詳細に調べた結果、Pt原子が熱運動をすることによって表面のポテンシャルエネルギー面(PES)が劇的に変化し、そのため解離障壁が著しく変化することが原因であることを突き止めた。さらに入射分子の回転状態を変化させて解離確率を計算したところ、入射エネルギーが低い状態では回転エネルギーの低い状態のときには回転エネルギーの増加につれて解離確率が一旦減少し、その後増加に転じることが明らかとなった。これは回転エネルギーが増加するにつれて分子が表面からの束縛を受けにくい状態となり、そのためより低い解離障壁をとる配向になりにくいためであることがわかった。

In recent years, the issue of <s:1> global warming has been addressed by へ <s:1> countermeasures ら, and the expectations for next-generation power sources such as と て fuel cells へ are が high まって る る る る. Youdaoplaceholder0 solid polymer fuel cells (PEFC) are currently the most <s:1> concerned されて る る る る る, due to their early start-up <e:1> and low operating temperature <e:1>. こ の PEFC で は electrode catalyst と し て platinum (Pt) を use し て い る が, こ の high platinum は 価 で あ る に on empty 気 extremely に お い て は highly active で は な く, さ ら に fuel is に お い て も poisoned な ど の problem を raw じ る た め, fuel cell の high working rate, low コ ス ト change を be presently す る た め に は こ の Pt surface で の catalyst 応 Youdaoplaceholder0 メカニズムを detailed に analysis する necessary がある. Written の reason に よ り, this study で は catalyst と し て Pt を take り げ, ま た の accelerant fuel cells against 応 の で in most も Jane 単 な anti 応 で あ る H_2 の dissociation sorption phenomenon に attention し analytical line を っ て た. Computational techniques: と て て た,Embedded Atom Method (EAM) : を, ったMolecular Dynamics (MD) method: を, におけるH2 <s:1> dissociation adsorption phenomenon on the surface of Pt: を, analysis: た. Before our は annual に build し た シ ミ ュ レ ー シ ョ ン gimmick を with い て others 々 な conditions に お け る の water element is の dissociation rate calculation line を っ た. そ の results, ま ず surface を す る Pt atoms が fixed さ れ て い る department に than べ て, degree of T = 300 [K] の thermal motion を し て い る is の ほ う が dissociation of probabilistic の incident エ ネ ル ギ ー dependency に hiroo が り が あ る こ と が Ming ら か と な っ た. ま た こ の reason を detailed に adjustable べ た results, Pt atoms が thermal motion を す る こ と に よ っ て surface の ポ テ ン シ ャ ル エ ネ ル ギ ー surface (PES) が drama に - し, そ の た め dissociation barrier が the し く variations change す る こ と が reason で あ る こ と を tu き check め た. さ ら に incident molecular state planning を の back - the さ せ て dissociation of probabilistic を computing し た と こ ろ, incident エ ネ ル ギ ー が low い state で は back planning エ ネ ル ギ ー の low い state の と き に は back planning エ ネ ル ギ ー の raised plus に つ れ て dissociation of probabilistic が once reduce し, そ の rights after add に planning じ る こ と が Ming ら か と な っ た. こ れ は back planning エ ネ ル ギ ー が raised plus す る に つ れ て molecular が surface か ら の bound を by け に く い state と な り, そ の た め よ り low い dissociation barrier を と る match to に な り に く い た め で あ る こ と が わ か っ た.

项目成果

Dissociation Phenomena of H_2 on Pt(111) Surface

Pt(111)表面H_2的解离现象

• 发表时间: 2006
• 期刊: Proc. The Third International Conference on Flow Dynamics
• 作者: 柳岡英樹;稲村隆夫;Takashi Tokumasu;Takashi Tokumasu
• 通讯作者: Takashi Tokumasu

燃料電池電極触媒上での水素分子の挙動に関する分子動力学的解析

氢分子在燃料电池电极催化剂上行为的分子动力学分析

• 发表时间: 2005
• 期刊: 日本流体力学会年会2005講演論文集
• 作者: 柳岡英樹;稲村隆夫;Takashi Tokumasu;Takashi Tokumasu;原香菜子
• 通讯作者: 原香菜子

Thermal Conductivity of diatomic liquid in a narrow channel including a nanobubble

包含纳米气泡的窄通道中双原子液体的热导率

• 发表时间: 2006
• 期刊: Fluid Dynamics Research 38・11
• 作者: 柳岡英樹;稲村隆夫;Takashi Tokumasu
• 通讯作者: Takashi Tokumasu