超臨界流体を利用した半導体デバイス用酸化物薄膜材料合成プロセスの構築

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薄膜作製の原料として使用される各種有機金属原料の超臨界CO_2流体における溶解および分解に関する挙動を調査した.はじめに薄膜作製用原料として複数の有機金属化合物を用意して,これを反応セル内にて超臨界CO_2流体とともに密閉した際の原料の溶解および分解に関する挙動(溶解度,側鎖の分解・解離など)をセル内堆積物の分析・観察によって調査した.本研究では、原料の溶解および分解挙動に影響を与えるパラメーターとして,有機金属化合物の側鎖構造(原料側の因子),および流体の温度・圧力(装置側の因子)に注目した.これらの調査結果より,超臨界CO_2流体に対する溶解度が高く,流体温度の昇温により側鎖が容易に分解・解離する,超臨界流体中での薄膜合成に適した有機金属化合物の選択に関する知見を得た.本実験では金属アルコキシド,酢酸塩,β-ジケトン錯体などを有機金属化合物の候補として取り扱い,それらの超臨界CO_2中における溶解および分解に関する挙動を調査した.例えば,Tiを含有する有機金属化合物について調査を行った結果,Ti(O・i-C_3H_7)_2(C_<11>H_<19>O_2)_2のようなβ-ジケトン錯体は流体温度40℃以上で超臨界CO_2中に溶解し,約100℃以上で分解→酸化物TiO_2を形成する事が確認された.その一方で,Ti(O・C_5H_<11>)_4のような金属アルコキシドは分解に200℃以上の流体温度を要することが明らかとなった.金属種の異なるその他の化合物についても類似の検討を行ったが,最終的に,β-ジケトン系錯体系の有機金属化合物が超臨界CO_2流体中での溶解および分解反応に比較的利用し易いという結論に至った.