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金ナノ粒子触媒を用いたエタノールの酸素酸化によるアセトアルデヒドと酢酸の直接合成

金纳米颗粒催化剂氧氧化乙醇直接合成乙醛和乙酸

基本信息

批准号：
06F06773
负责人：
春田正毅
金额：
$ 1.34万
依托单位：
Tokyo Metropolitan University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2006
资助国家：
日本
起止时间：
2006 至 2008
项目状态：
已结题

项目摘要

バイオマスから生産されるエタノールを安価で豊富に存在する分子状酸素(または空気)を使って選択的に酸化して、酢酸を一段で作ることは環境にやさしい化学プロセスの一つとして注目を集めている。エタノールの液相酸化について金ナノ粒子触媒を使って実験的に調べたところ、金ナノ粒子の担体としては、Cu^+ドープにより半導体性を向上させたNiOが最も有効で、85%以上の選択姓で酢酸を生成することを見出した。また、空気中焼成した金触媒を、水素気流中100℃で前処理すると、触媒活性および酢酸選択性が向上することから、触媒の前処理が触媒調製の重要な一工程であることを知ることが出来た。そこで、単純系である卑金属酸化物の触媒特性が前処理によってどのように変わるか、最も簡単な反応系であるCO酸化を例にとって詳しく検討を行った。その結果、n型半導体性を示すCo_3O_4,NiO,MnO_2の場合は、150-250℃の温和な温度条件で、空気、COを含有する空気、または窒素中で前処理によって、COを-80℃でも酸化できるようになるという驚くべき現象を見出した。速度論的解析、低温からの昇温脱離実験、ガス中の水分の分析などから、上記の前処理は金属酸化物表面に欠陥を作るために必要な操作であることが判明した。Co_3O_4の場合を例にとり、結晶構造に基づいた原子レベルでのCO酸化反応機構を提唱した。これらの研究成果は、室温で働き貴金属を使わない空気浄化触媒やバイオマスを原料とする新しい化学の開拓につながると期待され、その意義は深い。

The production of a variety of substances, such as molecular acids (air), acids, and acids, is a major concern for the environment. In the case of liquid-phase acidification, metal particles are used as catalysts for the production of nickel oxide, and metal particles are used as carriers for the production of nickel oxide, which is the most active and produces more than 85% of nickel oxide. In the air, the catalyst is fired, the catalyst is heated, and the catalyst activity and acid selectivity are improved. The catalytic properties of basic metal acids are discussed in detail in the case of CO acidification. The results show that the properties of n-type semiconductor Co_3O_4, NiO, MnO_2 are very good under mild temperature conditions of 150-250℃, air, CO and other conditions. Analysis of velocity theory, analysis of moisture content in low temperature and temperature separation, analysis of moisture content in high temperature and temperature separation, analysis of moisture content and temperature separation, analysis of moisture content in high temperature and temperature separation, analysis of moisture content and temperature separation, analysis of Co_3O_4 is an important component of CO_2 oxidation reaction mechanism. The research results of this paper are of great significance to the development of new chemistry at room temperature and in the field of noble metal catalyst.