無触媒有機反応と化学進化の解明を目指した熱水中におけるCl化学の構築
热水中 Cl 化学的构建旨在阐明非催化有机反应和化学演化
基本信息
- 批准号:05J02253
- 负责人:
- 金额:$ 1.73万
- 依托单位:
- 依托单位国家:日本
- 项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
- 财政年份:2005
- 资助国家:日本
- 起止时间:2005 至 2007
- 项目状态:已结题
- 来源:
- 关键词:
项目摘要
ホルムアルデヒドとギ酸の系について見出した、有機溶媒や金属触媒を用いない水熱炭素-炭素結合生成反応が、C2アルデヒドであるアセトアルデヒドとギ酸においても進行することを明らかにし、アルデヒドとギ酸による酸触媒水熱炭素-炭素結合生成反応が、α-水素の有無に関わらず進行し、一般性を持つことを証明した。アセトアルデヒドとギ酸が、200-250℃の水熱条件下において酸触媒炭素-炭素結合(乳酸)生成反応 (1)、交差不均化(2)、およびアルドール縮合(3)を起こすことを見出した。CH_3CHO+HCOOH→CH_3CH(OH)COOH(酸性条件下)(1)CH_3CHO+HCOOH→CH_3CH_2OH+CO_2(2)2CH_3CHO→CH_3CH(OH)CH_2CHO→CH_3CH=CHCHO (3)炭素-炭素結合生成反応(1)は、金属触媒や有機溶媒を用いずにC2からC3化合物を生成する、クリーンな水熱反応であるという点で画期的である。水熱交差不均化(2)は、無触媒でアルコールを生じる新しい反応である。常温では、酸や塩基が存在するとα-水素を有するアルデヒドは専らアルドール縮合(3)しか起こさないのに対し、熱水中では、酸性条件下であっても他の反応に対するアルドール縮合の優位性が抑制され、炭素-炭素結合生成反応(1)や交差不均化(2)といった有用な反応が主反応として進行しうることを明らかにした。更に、見出した反応の速度論的解析に基づき、触媒を用いずにアルデヒド水熱反応の定量的な経路選択が可能であることを実証した。現在、以上の内容の論文をJ.Phys.Chem.Aに投稿中である。また、アルデヒドの無触媒水熱不均化について、高精度の量子化学計算と分子動力学計算により、遷移状態構造を決定し、溶媒和効果を検討した。
This paper demonstrates the existence of hydrothermal carbon-carbon combination reaction, C2-carbon combination reaction, organic solvent and metal catalyst reaction, acid catalyst reaction, hydrothermal carbon-carbon combination reaction, α-water reaction in general. Under hydrothermal conditions of 200-250℃, acid catalyst carbon-carbon combination (lactic acid) formation reaction (1), cross-differentiation (2), and condensation (3) are observed. CH_3CHO+HCOOH→CH_3CH(OH)COOH(under acidic conditions)(1)CH_3CHO+HCOOH→CH_3CH_2OH+CO_2(2)2CH_3CHO→ CH_3CH(OH)CH_2CHO→CH_3CH=CHCHO (3) Carbon-carbon reaction (1) Metal catalyst and organic solvent are used to form C2-C3 compounds. Water and heat imbalance (2), no catalyst, no catalyst, no catalyst. In the presence of α-water at room temperature, acid and alkali, condensation of α-water occurs.(3) In hot water, in acid conditions, condensation of α-water occurs.(4) In hot water, condensation of α-water occurs.(5) In hot water, condensation of α-water occurs.(6) In hot water, condensation of α-water occurs.(7) In hot water, condensation of α-water occurs. In addition, the analysis of the velocity theory of the reaction, the use of catalysts, and the quantitative selection of hydrothermal reactions are possible. Now, the above content of the paper J. Phys. Chem. A submission in. For example, the calculation of catalyst-free hydrothermal heterogeneity, high-precision quantum chemical calculation, molecular dynamics calculation, determination of migration state structure, solvent and effect analysis
项目成果
期刊论文数量(5)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
高温高圧下水中におけるギ酸を用いたC-C結合生成反応:アセトアルデヒドから乳酸への化学進化
高温高压下在水中使用甲酸形成C-C键的反应:从乙醛到乳酸的化学演化
- DOI:
- 发表时间:2007
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:Saiko Morooka;Nobuyuki Matubayasi;Saiko Morooka;諸岡 紗以子;諸岡 紗以子
- 通讯作者:諸岡 紗以子
Hydrothermal C-C Bond Formation with Formic Acid from C2 to C3 Compounds: Lactic Acid from Acetaldehyde
使用甲酸从 C2 到 C3 化合物的水热 C-C 键形成:乙醛生成乳酸
- DOI:
- 发表时间:2007
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:Saiko Morooka;Nobuyuki Matubayasi;Masaru Nakahara
- 通讯作者:Masaru Nakahara
Kinetic study on disproportionations of C1 aldehydes in supercritical water: Methanol from formaldehyde and formic acid
- DOI:10.1021/jp066785y
- 发表时间:2007-04-12
- 期刊:
- 影响因子:2.9
- 作者:Morooka, Saiko;Matubayasi, Nobuyuki;Nakahara, Masaru
- 通讯作者:Nakahara, Masaru
Hydrothermal carbon-carbon bond formation and disproportionations of C1 aldehydes: formaldehyde and formic acid.
- DOI:10.1021/jp052153k
- 发表时间:2005-07
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:Saiko Morooka;Chihiro Wakai;N. Matubayasi;M. Nakahara
- 通讯作者:Saiko Morooka;Chihiro Wakai;N. Matubayasi;M. Nakahara
Chemical equilibrium of formaldehyde and methanediol in hot water: Free-energy analysis of the solvent effect
- DOI:10.1016/j.molliq.2006.12.002
- 发表时间:2007-05-15
- 期刊:
- 影响因子:6
- 作者:Matubayasi, Nobuyuki;Morooka, Saiko;Takahashi, Hideaki
- 通讯作者:Takahashi, Hideaki
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- 影响因子:0
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- 发表时间:
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- 影响因子:0
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高温高圧水中におけるギ酸を用いたC-C結合生成反応:アセトアルデヒドから乳酸への化学進化
在高温高压水中使用甲酸形成C-C键的反应:从乙醛到乳酸的化学演化
- DOI:
- 发表时间:
2007 - 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:
諸岡 紗以子;松林 伸幸;中原 勝 - 通讯作者:
中原 勝
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- DOI:
- 发表时间:
2007 - 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:
諸岡 紗以子;松林 伸幸;中原 勝;山崎 慎介;T. Kiyan - 通讯作者:
T. Kiyan
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