核の量子効果を含む実時間動力学理論の開発と化学反応への応用

包括核量子效应在内的实时动力学理论的发展及其在化学反应中的应用

• 批准号: 07J00597
• 负责人: 宮地 秀明
• 金额: $ 1.15万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2007
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2007 至 2009
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-07J00597/
• 关键词: 分子動力学法; 理論化学; 計算化学; 量子化学; 計算物理; シミュレーション

Direct第一原理動力学計算への拡張とその応用:(1)シミュレーションの各時間ステップで、逐次第一原理電子状態計算を行うDirect動力学計算に対応可能な理論を構築する。(2)電子状態理論計算に関しては、広く利用されている汎用第一原理分子軌道法プログラムと連携する。(3)同位体効果などの量子効果の表れる化学反応に対して、構築した理論を適用する。前年度までに研究した半古典動力学理論を電子状態理論と融合させる方法を研究する。これは非常に困難な課題であるが、導出に成功すれば、複雑な分子系や結合の解離を含むような化学反応にも半古典動力学理論を適用出来るようになり、応用範囲が格段に広がる。平成20年度は、この困難な課題に取り組むために、学会などでの発表の数は最低限に抑える、研究に必要な機材や解析用のプログラムの購入費、研究打ち合わせのための旅費に奨励費を利用する。平成18年度より共同研究者とともに半古典・量子動力学理論の一つであるQuantized Hamilton Dynamicsを発展させてQuantal Cumulant Dynamics理論(以下QCD)の構築を行ってきた。申請時の平成20年度の研究実施計画は「Direct第一原理動力学計算への拡張とその応用」であったが、平成19年度の進捗に合わせて平成20年度の計画を一部変更して研究を進めた。まず、上記(1)、(2)については今後の課題とした。一方、(3)「同位体効果などの量子効果の現れる化学反応に対して、構築した理論を適用する」については、着実に研究が進行し、成果を発表した(7.研究発表(1)学会誌等への発表1)。現在、その成果を一般の分子の振動問題に適用するための導出を終えている。プログラムの実装と応用計算をした後、成果を発表する予定である。また今年度は、将来的に半古典・量子動力学計算の対象となる生体分子系について、ab initio法及び密度汎関数法を用いた研究も行った。それらの成果については(7.研究発表(1)学会誌等への発表2〜4)にて報告した。

The application of Direct first-principles dynamics calculation:(1) the time and state of the system, the successive first-principles electron state calculation, and the construction of the possible theory of Direct dynamics calculation. (2)The theoretical calculation of electronic states is based on the first-principles molecular orbital method. (3)The theory of chemical reaction of isotope quantum effect is applicable. In the past year, the study of semi-classical dynamics theory, electronic state theory and fusion method has been carried out. This is a very difficult problem to solve, and it has been successfully derived. The dissociation of complex molecular systems includes chemical reactions, and the application of semi-classical kinetic theory. In the 20th year of Heisei, the organization of difficult problems, the minimum number of research reports, the purchase of necessary equipment for analysis, and the utilization of research and development expenses were selected. Heisei 18th year co-researcher The research implementation plan for the year 2010 was revised to include "Application of Direct First Principle Dynamics Calculation" and "Progress Plan for the Year 2010". (1),(2),(3),(4),(5),(6),(7),(8),(9),(10),(11),(12),(13),(14),(15),(16),(17),(18),(19),(10),(11),(12),(13),(14),(15),(16) 1.(3)"Application of chemical reaction theory to the discovery of isotope effect and quantum effect"; 7. Research report (1) Research report (1) Now, the results of the general molecular vibration problem are applicable to the final analysis. The results of these calculations are presented as follows: This year, the future of semi-classical quantum dynamics calculation of biological molecular systems, ab initio method and density universal correlation method are studied. (7) Research report (1) Academic journal and other research reports (2 ~ 4)