量子スピンアイス状態の実験的研究

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本研究は、新しい量子状態として期待される量子スピンアイスの実験的解明を目指している。その候補物質として、Prをベースとするパイロクロア磁性体Pr_2Zr_2O_7に着目し、単結晶の純良化と詳細な物性測定を行った。本研究実施前において、FZ法により作製した単結晶の物性に強い試料依存性があることが分かっていたが、その主要因の特定には至っていなかった。そこで、出発原料の組成比および育成条件の精密制御を行い、得られた単結晶の化学組成分析、構造解析、マクロ基礎物性の系統的測定を行った。その結果、Pr濃度と各物理量(ワイス温度や低温比熱)に明瞭な相関があることを見出した。一方、いくつかの試料で見られた数%オーダーの過剰酸素は、系の物性に顕著な影響を与えない。これらの結果は、Pr濃度が物性を支配する主要因子であることを意味しており、単結晶純良化に向けた重要な指針を得ることができた。この指針に従って純良単結晶を育成し、最低温度20mKまでの直流磁化,交流帯磁率,比熱の精密測定、さらには、Johns Hopkins University(米国)・Broholm教授グループとの共同研究による単結晶中性子散乱実験を行った。その結果、長時間スケールにおけるスピンアイス相関に加え、psオーダーの高速ダイナミクスの直接観測に成功した。これは、本系が量子揺らぎを伴った新しいスピンアイス状態、すなわち、量子スピンアイスを形成していることの実験的証拠である。この成果は、Nature Communicationslこ受理された。次に、最低温度20mKまでの誘電率測定から、従来の古典スピンアイスに比べて顕著に大きい磁気誘電結合を見出し、Pr4f軌道と酸素2p軌道の混成が強いことを明らかにした。これは、本系の量子揺らぎが、量子力学的な超交換相互作用を介して導入されていることを強く示唆する。さらに、誘電緩和がモノポールダイナミクスを反映することを見出し、モノポールが電気的手法により検出可能であるという重要な知見を得た。