フェリチン結晶内反応の追跡による蛋白質結晶の機能化

通过追踪铁蛋白晶内反应实现蛋白质晶体的功能化

• 批准号: 09J02585
• 负责人: 安部 瑞恵
• 金额: $ 1.28万
• 依托单位: Kyoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2009
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2009 至 2010
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-09J02585/
• 关键词: フェリチン; 蛋白質結晶; 孤立空間; 金属微粒子の集積化; X線結晶構造解析; 金属イオン集積; 金属微粒子サイズ制御; 触媒反応

本研究では球状蛋白質フェリチン(Fr)が直径8nmの内部空間を保持したまま結晶化し、結晶内で同一の孤立空間が精密に配列化することを利用し、機能性蛋白質結晶材料の創製を目指している。申請以前に我々の研究グループでは、Frの内部空間で均一なサイズのPd微粒子(直径2.0±0.3nm)の合成とPd微粒子内包Frを用いたオレフィン水素化反応に成功している。これをもとに1年目に我々は、Pd(II)イオン/Fr複合体のX線結晶構造解析を行い、Fr内部表面へのPd(II)イオン集積過程の解明及び集積サイト数調節による集積量制御の実験的証明に成功した(J.Am.Chem.Soc.131, 5094-5100, 2009)。2年目には、Au(III)イオン/Fr複合体のX線結晶構造解析により、Au(III)イオンがPd(II)イオンよりシステイン残基に特異的に配位することを見出し、この結合様式の違いを利用したFr内部でのAu-Pdバイメタル粒子の合成及び、Au-Pdバイメタル粒子/Fr複合体によるオレフィン水素化反応の触媒活性向上を報告した(Chem.Commun.32, 4871-4873, 2009)。これらの結果から、Fr内部表面に複数種の錯体触媒を同時に配位させる事が可能であり、ナノサイズの孤立空間でのドミノリアクションが可能であると考えた。Fr内部表面のアミノ酸置換により1分子あたりのシステイン残基数を48残基から144残基に増加させた変異体の作成、精製に成功しており、Auイオン集積量の比較の結果、システイン残基の導入によりFr1分子あたりのAu集積量が増加することを確認している。

在这项研究中，我们旨在通过利用球形蛋白铁蛋白（FR）在保持直径为8 nm的内部空间，并且相同的孤立空间精确布置在晶体内的情况下，旨在创建功能性蛋白质晶体材料。在应用之前，我们的研究组在FR的内部空间中成功合成了均匀尺寸的PD颗粒（直径2.0±0.3nm），并使用FR封装的PD颗粒成功地进行了烯烃氢化反应。基于此，在第一年，我们对PD（II）离子/FR复合物进行了X射线晶体结构分析，并成功阐明了FR内表面的Pd（II）离子的过程，并通过控制整合地点的累积量来控制积累量（J.Am.Am.Chem.Chem.Chem.Soc.131，5094-51-51-51-51009，2009年）。在第二年，对Au（III）离子/FR复合物的X射线晶体学分析表明，与PD（II）离子相比，Au（III）离子特异性地与半胱氨酸残基相比，并报告说，通过依靠型和依赖于型的型型型脂肪型的型含量的AU-PD双金属颗粒合成FR中的AU-PD双金属颗粒，复合物（Chem.Commun.32，4871-4873，2009）。从这些结果中可以相信，可以在FR的内表面同时协调多种类型的复杂催化剂，并且可以在孤立的纳米尺寸空间中进行多米诺反应。我们成功地创建了一个突变体并纯化了一个突变体，在该突变体中，每个分子的半胱氨酸残基的数量通过在FR的内表面上取代氨基酸从48个残基增加到144个残基。由于比较Au离子的积累，我们已经确认半胱氨酸残基的引入增加了每个FR分子Au的积累。

项目成果

金属微粒子を内包する球状蛋白質フェリチンの結晶化による機能材料の創製

通过铁蛋白（一种含有细金属颗粒的球状蛋白质）的结晶来创建功能材料

• 发表时间: 2010
• 作者: Tomonari Akamatsu;Lijun Dong;Satoko Kimura;Songhai Li;Kexiong Sang;Ding Wang;安部瑞恵
• 通讯作者: 安部瑞恵

球状蛋白質フェリチン内部でのAu微粒子合成と触媒活性評価

球状铁蛋白内Au微粒的合成及催化活性评价

• 发表时间: 2010
• 作者: M.Suzuki;M.Abe;T.Ueno;S.Abe;T.Goto;Y.Toda;T.Akita;Y.Yamada;Y.Watanabe;安部瑞恵
• 通讯作者: 安部瑞恵

球状蛋白質フェリチン結晶内Auイオン還元反応の制御

球状蛋白铁蛋白晶体中金离子还原反应的控制

• 发表时间: 2009
• 作者: Satoko Kimura;Tomonari Akamatsu;Songhai Li;Lijun Dong;Kexiong Wang;Ding Wang;Nobuaki Arai;安部瑞恵
• 通讯作者: 安部瑞恵