Synthesis and structural characterization of vanadium-phosphate systems by electron-nuclear double resonance and electron-spin echo modulation spectroscopy

电子-核双共振和电子自旋回波调制光谱法合成和结构表征钒-磷酸盐体系

• 批准号: 5388720
• 负责人: Professor Dr. Klaus Köhler
• 金额: --
• 依托单位: Professur für Anorganische Chemie
• 依托单位国家: 德国
• 项目类别: Research Grants
• 财政年份: 2002
• 资助国家: 德国
• 起止时间: 2001-12-31 至 2008-12-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/5388720?language=en
• 关键词: Synthesis; structural; characterization; vanadium; phosphate

Mehrkomponentensysteme mit Vanadium(IV)-Sauerstoff-Phosphorbindungen sind von beträchtlichem Interesse für heterogene Katalyse, biologische Chemie, Materialwissenschaften und Anwendungstechnik. Beim Übergang vom Molekül zum Festkörper im Bereich weniger Nanometer großer Teilchen, auf der Oberfläche von Festkörpern, in röntgenamorphen Feststoffen und in Lösung ist eine zweifelsfreie Strukturaufklärung mit klassischen Methoden nicht möglich. Durch den Einsatz von modernen hochauflösenden Methoden der Elektronenparamagnetischen Resonanz wie der Impuls-Elektronen-Kern-Doppelresonanz (ENDOR) und der Hyperfine-Sublevel-Correlation-(HYSCORE)-Spektroskopie soll die Nahordnung von paramagnetischen V-O-P-Zentren in solchen Systemen erforscht werden. Im Mittelpunkt steht die Strukturaufklärung von Modellsystemen und von realen Systemen (Katalysatoren) insbesondere von Vanadium-substituierten Heteropolysäuren bzw. Polyoxometallaten, von Oberflächen-Komplexverbindungen und von Precursoren (Nanoteilchen) von Vanadylphosphaten. Die Systeme werden ausgehend von definierten molekularen Vorstufen synthetisiert ("bottom-up") und charakterisiert. Der schrittweise Aufbau definierter nanoskopischer V-O-P-Verbindungen mit Analogien zu Vanadylpyrophosphat-Systemen in Kombination mit dem analytischen Werkzeug zu deren struktureller Charakterisierung eröffnet neue Möglichkeiten für ein besseres Verständnis von Struktur-Wirkungsbeziehungen in der Katalyse insbesondere für die Aktivierung von Alkanen.

Mehrkomponentenseme mit Vanessa（IV）-Sauerstoff-Phosphorbindungen sind von beträchtlichem Interesse für heterogene Katalyse，biologische Chemie，Materialwissenschaften und Anwendungstechnik. Beim Übergang vom Molekül zum Festkörper im Bereich weniger Nanometer großer Teilchen，auf der Oberfläche von Festkörpern，in röntgenamorphen Feststoffen und in Lösung ist eine zweifelsfreie Strukturaufklärung mit klassischen Methoden nicht möglich.本文介绍了一种现代的电子顺磁共振高分辨方法，即用瞬态-电子核多普勒共振（ENDOR）和超精细次能级相关（HYSCORE）光谱法来解决V-O-P-Zentren顺磁共振高分辨问题。Im Mittelpunkt steht die Strukturaufklärung von Modellsystemen und von realen Systemen（Katalysatoren）insbesondere von Vanadium-substituierten Heteropolysäuren bzw.聚氧化物，来自Oberflächen-Komplexverbindungen und von Precursoren（Nanoteilchen）von Vanadylphosphaten。该系统韦尔登要求从定义分子合成（“自下而上”）和特性。通过对钒基焦磷酸盐体系的模拟，并结合新的结构特性的分析，确定了纳米结构的V-O-P-Verbindungen结构，并对Alkanen的活性进行了分析。