フィールドオリエンテッドな知見から紐解く高pH環境下での陰イオンの挙動とその応用

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本年度はヨウ素の炭酸塩鉱物相への分配メカニズムの理解のため、これまでに明らかにしてきた重要な素反応過程について、現地の温泉水と地表水を利用してのin situの混合実験や、実験室での合成、吸着、収着実験を行った。さらに、それらをモデリングに適用可能な定量的理解につなげることを目的とした。室内実験より,カルシウム炭酸塩鉱物によるヨウ化物イオンの取り込みには吸着反応ではなく収着反応が有効であることが明らかとなった。また、その収着は鉱物表面,もしくは粒子界面における外圏型錯体の形成が主であった。外圏型錯体であるにも関わらず,吸着反応よりも収着反応において高い分配量が得られた要因として,反応の初期に生成する短命な熱力学的に不安定な相の影響が挙げられる。準安定相は安定相よりも化学的な反応性が高く,微量元素の取り込みにおいて優れており、また,準安定相において取り込まれた元素は相変化後の安定相の微量元素組成にも影響を与えることがこれまでに明らかとなっている。よって,カルシウム炭酸塩鉱物相によるヨウ化物イオンの取り込みが吸着反応よりも収着反応において顕著であり,吸着されたヨウ素が固相の洗浄を経ても保持され続けたのは,初期に生成した熱力学的により不安定な相であるファーテライトやモノハイドロカルサイトに、外圏型錯体として吸着された後に相変化,及び結晶成長の過程において粒子界面に取り込まれたためであると考えられる。