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金属錯体によるヘテロ不飽和結合の高度活性化に基づく触媒的変換反応の開発

基于金属配合物高度活化杂不饱和键的催化转化反应的发展

基本信息

批准号：
10J07852
负责人：
村井征史
金额：
$ 1.79万
依托单位：
Okayama University (2012)Tokyo Institute of Technology (2010-2011)
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2010
资助国家：
日本
起止时间：
2010 至 2012
项目状态：
已结题

项目摘要

複数の金属錯体を適切に組み合わせることにより、各金属の機能の足し合わせに留まらない相乗効果が発現することが、近年の研究により明らかにされている。このような背景の中、本申請者は酸化還元活性な有機金属錯体と、カルベン移動反応や酸化反応を始め、種々の触媒活性を有するメタロポルフィリンに着目した。これらのユニットをπ共役で連結することで得られる多核錯体は、各ユニット間の電子的な相互作用が可能になるため、ヘテロ不飽和結合の活性化においてポルフィリン部位の電子状態が精密に制御可能であり、上記の協奏機能効果を期待することができる。具体的な研究成果を、以下に二点示した。・金属フラグメントからのπ逆供与により電子密度が向上したポルフィリン環が、種々の電子不足アクセプターとスタッキングを介した自己組織体を形成することを見出した。また、金属フラグメントの酸化一還元に伴う光誘起電子移動により、ポルフィリン環の発光のON/OFFが可逆的にスイッチ可能であることを明らかにした。・酸化一還元活性な二つの金属フラグメントをエチニル基を介して亜鉛ポルフィリンと連結した三核錯体が、分子ワイヤーとして良好な電子伝達能を有することを見出した。さらにヘテロ不飽和結合を有するドナー分子のポルフィリンとの相互作用により、それらの性能が調整できることを見出した。上記の電荷分離錯体やスタッキングによる複合化を利用すれば、ヘテロ不飽和結合を有する基質の触媒反応中心であるポルフィリン環への接近・固定が可能となることが予想され、新規高度活性化につながる極めて有用な知見を得ることができた。

The complex metal fault body cutting system is used to analyze the mechanical properties of the metal, and the mechanical properties of the metal are in good agreement with each other. the results show that there are problems in recent years. In the background of this application, the acidizing activity of organic metals, the movement of acidizing, the beginning of acidizing, and the activity of various catalysts are in effect. Because of the impact of multi-core errors, the interaction between the computers of each system, and the combination of the active system, the computer, the computer, the computer Specific "research results", the following "two points show". The reverse supply of the metal and the density of the electrons of the metal are not enough to introduce their own equipment to form their own equipment. Copper and metal metals are acidified with light-activated electrons to move the equipment, and the environment is sensitive to the reversible emission of light ON/OFF. Acidified monobasic reaction.Metallic acid, bivalent metal, low temperature, high temperature, high temperature, low temperature, high temperature, The results show that there are significant differences in the interaction between the molecules, the interaction and the performance. In the last part of the paper, the electrical load separation system is used to make use of the information, information and combination of the system, the anti-pollution center, and the environmental protection environment. It is possible that the environment is close to a fixed level, and that new regulations are highly active. Information is very useful.