過冷却液体・ガラスの結晶化における静的・動的不均一性の役割についての研究

静态和动态非均质性对过冷液体和玻璃结晶作用的研究

• 批准号: 11F01328
• 负责人: 田中 肇
• 金额: $ 1.02万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2011
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2011 至 2014-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-11F01328/
• 关键词: 結晶核形成; 過冷却液体; ガラス転移; 水の熱力学異常; 水の結晶化; ガラス; 結晶化; 核形成成長

本研究では、過冷却液体と結晶化の関係を中心に研究を行い、液体の高密度化に伴い液体中に発達する結晶的な中距離ボンド秩序が、過冷却液体からの結晶の均一核形成において極めて重要な働きをすることを見出した。具体的には、剛体球系において結晶核は必ず過冷却液体が内包するこのような結晶的なボンド配向秩序の高い領域から生まれること、また、従来の常識に反し、結晶化は並進秩序化が駆動しているのではなく、核形成段階ではボンド配向秩序が駆動していることを初めて示した。これは従来の結晶化についての常識を根底から覆す成果である。さらに、この現象が剛体球系の結晶化に限らず、ソフトスフィア系においても普遍的に見られること、結晶化してくる結晶の対称性は、過冷却状態で形成されるボンド秩序により既に選択されることなどを明らかにした。これは、従来の古典結晶核形成理論のみならず、結晶化の描像そのものに根本的な問題があること、結晶化とガラス化の間に不可分な関係があることを示唆する初めての結果である。一言であらわすと、従来の二体相関を基礎とした液体論では、過冷却液体の遅いダイナミクスや結晶化は記述することが難しく、ボンド配向秩序に代表される多体相関を扱うことが不可欠であることを示唆している。さらに、水の熱力学異常についての研究を行い、以前に我々が提唱した水の二状態モデルを支持する微視的な構造的証拠を明らかにすることに成功した。

This study で は, cooling liquid と crystallization の masato を line い に を center study, liquid の high-density に with い liquid に 発 da す る crystallized な perimeter ボ ン ド order が, supercooled liquid か ら の crystallization の homogenous nucleation に お い て め extremely important な て 働 き を す る こ と を shows し た. Specific に は, rigid ball に お い て crystal nucleus は will ず supercooled liquid が insourcing す る こ の よ う な crystallized な ボ ン ド match to order の high い field か ら raw ま れ る こ と, ま た, 従 to の sense に し, crystallization は hand in bringing が 駆 dynamic し て い る の で は な く, nucleation Duan Jie で は ボ ン ド match to order が 駆 dynamic し て い る こ と を め early Youdaoplaceholder0 indicates た. <s:1> れ 従 従 従 is used to <s:1> crystallize に れ て て <s:1> common sense を basis ら ら cover す results である. さ ら に, こ の phenomenon が rigid ball is の crystallization に limit ら ず, ソ フ ト ス フ ィ ア department に お い て も common に see ら れ る こ と, crystallization し て く る crystallization の said seaborne さ は, cooling condition で formed れ る ボ ン ド order に よ り both に sentaku さ れ る こ と な ど を Ming ら か に し た. こ れ は crystallization, 従 の classical nucleation theory の み な ら ず, crystallization の stroke like そ の も の に fundamental な problem が あ る こ と, crystallization と ガ ラ ス change between の に inseparable な masato is が あ る こ と を in stopping す る early め て の results で あ る. A word で あ ら わ す と, 従 の two body phase masato を based と し た theory of liquid で は, cooling liquid の 遅 い ダ イ ナ ミ ク ス や crystallization は account す る こ と が difficult し く, ボ ン ド match to order に representative さ れ る multi-body phase masato を Cha う こ と が not owe で あ る こ と を in stopping し て い る. Abnormal さ ら に, water の thermodynamics に つ い て の research に を い, before I 々 が mention sing し た water の two state モ デ ル を support す る micro visual な tectonic evidence 拠 を Ming ら か に す る こ と に success し た.

项目成果

Mechanism of homogeneous crystal nucleation in supercooled liquids

过冷液体中均匀晶体成核机制

• 作者: Yasuaki Kumamoto;Atsushi Taguchi;Mitsuhiro Honda;Koichi Watanabe;Yuika Saito;Satoshi Kawata,;John Russo
• 通讯作者: John Russo

Selection mechanism of polymorphs in the crystal nucleation of the Gaussian core model

• DOI: 10.1039/c2sm07007c
• 发表时间: 2012-03
• 期刊: Soft Matter
• 影响因子: 3.4
• 作者: J. Russo;Hajime Tanaka

The interplay of sedimentation and crystallization in hard-sphere suspensions

• DOI: 10.1039/c3sm50980j
• 发表时间: 2013-07
• 期刊: Soft Matter
• 影响因子: 3.4
• 作者: J. Russo;A. Maggs;D. Bonn;Hajime Tanaka

東京大学 生産技術研究所 田中肇研究室ホームページ

东京大学产业科学研究所田中肇实验室主页

Spontaneous bond orientational ordering in liquids: An intimate link between glass transition and crystallization

液体中的自发键取向排序：玻璃化转变和结晶之间的密切联系

• 作者: Hajime Tanaka;John Russo;Mathieu Leocmach and Takeshi Kawasaki
• 通讯作者: Mathieu Leocmach and Takeshi Kawasaki