過冷却液体・ガラスの結晶化における静的・動的不均一性の役割についての研究

静态和动态非均质性对过冷液体和玻璃结晶作用的研究

基本信息

批准号：
11F01328
负责人：
田中肇
金额：
$ 1.02万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2011
资助国家：
日本
起止时间：
2011 至 2014-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、過冷却液体と結晶化の関係を中心に研究を行い、液体の高密度化に伴い液体中に発達する結晶的な中距離ボンド秩序が、過冷却液体からの結晶の均一核形成において極めて重要な働きをすることを見出した。具体的には、剛体球系において結晶核は必ず過冷却液体が内包するこのような結晶的なボンド配向秩序の高い領域から生まれること、また、従来の常識に反し、結晶化は並進秩序化が駆動しているのではなく、核形成段階ではボンド配向秩序が駆動していることを初めて示した。これは従来の結晶化についての常識を根底から覆す成果である。さらに、この現象が剛体球系の結晶化に限らず、ソフトスフィア系においても普遍的に見られること、結晶化してくる結晶の対称性は、過冷却状態で形成されるボンド秩序により既に選択されることなどを明らかにした。これは、従来の古典結晶核形成理論のみならず、結晶化の描像そのものに根本的な問題があること、結晶化とガラス化の間に不可分な関係があることを示唆する初めての結果である。一言であらわすと、従来の二体相関を基礎とした液体論では、過冷却液体の遅いダイナミクスや結晶化は記述することが難しく、ボンド配向秩序に代表される多体相関を扱うことが不可欠であることを示唆している。さらに、水の熱力学異常についての研究を行い、以前に我々が提唱した水の二状態モデルを支持する微視的な構造的証拠を明らかにすることに成功した。

在这项研究中，我们专注于超冷的液体与结晶之间的关系，发现在液体中发展的晶体中端键顺序随着密度的增加而发展，在液体均质液体的均匀成核中起着极为重要的作用。具体而言，在刚性球体系统中，首次证明了结晶核是从具有高晶体键取向顺序的此类区域诞生的，这些区域总是由过冷的液体包围，而与常规智慧相反，与常规智慧相反，结晶不是由翻译顺序驱动的，而是在核能阶段，键合阶段，键盘方向构成。这是从根本上推翻有关结晶的传统观念的结果。此外，已经揭示了这种现象不仅限于刚性球体系统的结晶，而是在软球系统中普遍看到的，并且由于在过冷状态中形成的键顺序，已经选择了结晶晶体的对称性。这是第一个结果表明，不仅是经典晶体成核的传统理论，而且是结晶本身形象的潜在问题，并且结晶与玻璃化之间存在不可分割的关系。简而言之，在基于常规的两体相关性的液体理论中，很难描述慢速动力学和超冷液体的结晶，这表明要处理多体相关性（例如键取向顺序）至关重要。此外，我们已经对水的热力学异常进行了研究，并成功地发现了显微镜结构证据，以支持先前提出的两国水模型。