Spectroscopic investigations on N2-fixation: Reduction and protonation of nitrido and amido complexes

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Die Fixierung von Distickstoff zu NH3 unter ambienten Bedingungen ist eine der großen Herausforderungen der Chemie. In der Natur findet dieser Prozess mit Hilfe des Enzyms Nitrogenase statt, welches die Bindung und Reduktion von N2 mit Hilfe eines komplizierten Fe/Mo/S-Clusters katalysiert. Basierend auf einfachen Molybdän/Wolfram-Phosphinsystemen lässt sich die Bindung, Aktivierung und Protonierung von N2 an Übergangsmetallzentren nachahmen und studieren. Nachdem wir uns in vorangegangenen Projekten mit den Eigenschaften von N2- und N2Hx-Komplexen (x = 1, 2, 3) beschäftigt haben, möchten wir nun die Reaktivität der nach der Spaltung der N-N-Bindung entstehenden Nitridoverbindungen untersuchen. Dabei sollten auch alkylierte Verbindungen untersucht werden. Ein Verständnis der reaktiven Eigenschaften dieser Verbindungen bezüglich Protonierbarkeit und Reduzierbarkeit ist essentiell, um nach dem N-N-Bindungsbruch ein weiteres Molekül NH3 zu erzeugen und gleichzeitig die neuerliche Bindung von N2 zu ermöglichen. Dies würde die Konstruktion eines katalytischen Zyklus der N2-Fixierung nach dem Vorbild der Natur ermöglichen. Die erzeugten Intermediate sollen mit Hilfe von Spektroskopie, Elektrochemie und quantenchemischen Rechnungen charakterisiert werden.