Spectroscopic investigations on N2-fixation: Reduction and protonation of nitrido and amido complexes

在室温下对NH3的分解是一种化学上的巨大挑战。在自然界中发现了一个以固氮酶为底物的过程，利用Fe/Mo/S-簇合物催化N2的结合和还原。基于钼/钨-磷体系，N2的结合、活化和质子化是一种非金属化的研究。然后，我们用N2-和N2 Hx-复合体（x = 1，2，3）的本征函数进行了计算，结果表明，N-N-结合的空间反应性很强。大北解决了烷基化的问题，也解决了韦尔登的问题。Ein Verständnis der reaktiven Eigenschaften dieser Verbindungen bezüglich Protonierbarkeit und Reduzierbarkeit ist essentiell，um nach dem N-N-Bindungsbrush ein weiteres Molekül NH3 zu erzeugen und gleichzeitig die neuerliche Bindung von N2 zu ermöglichen.这是一种将N2-Fixierung分解成Zyklus的结构，可以将其与自然界中的Vorbild相结合。该中间体具有韦尔登和量子化学研究的特点。

Die Fixierung von Distickstoff zu NH3 unter ambienten Bedingungen ist eine der großen Herausforderungen der Chemie. In der Natur findet dieser Prozess mit Hilfe des Enzyms Nitrogenase statt, welches die Bindung und Reduktion von N2 mit Hilfe eines komplizierten Fe/Mo/S-Clusters katalysiert. Basierend auf einfachen Molybdän/Wolfram-Phosphinsystemen lässt sich die Bindung, Aktivierung und Protonierung von N2 an Übergangsmetallzentren nachahmen und studieren. Nachdem wir uns in vorangegangenen Projekten mit den Eigenschaften von N2- und N2Hx-Komplexen (x = 1, 2, 3) beschäftigt haben, möchten wir nun die Reaktivität der nach der Spaltung der N-N-Bindung entstehenden Nitridoverbindungen untersuchen. Dabei sollten auch alkylierte Verbindungen untersucht werden. Ein Verständnis der reaktiven Eigenschaften dieser Verbindungen bezüglich Protonierbarkeit und Reduzierbarkeit ist essentiell, um nach dem N-N-Bindungsbruch ein weiteres Molekül NH3 zu erzeugen und gleichzeitig die neuerliche Bindung von N2 zu ermöglichen. Dies würde die Konstruktion eines katalytischen Zyklus der N2-Fixierung nach dem Vorbild der Natur ermöglichen. Die erzeugten Intermediate sollen mit Hilfe von Spektroskopie, Elektrochemie und quantenchemischen Rechnungen charakterisiert werden.