精密設計されたポリマーブラシに基づく刺激応答材料

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本研究では、ナノシートやポリマーブラシなど、構造明確な一次元・二次元ナノオブジェクトを異方的に集積することにより、光・温度・pH・基質などの外部刺激に応答してマクロスコピックな物性をスイッチするシステムの開発を目指している。具体的な構成ユニットとして、チタン層状酸化物の単結晶を層 1 枚にまで剥離・水中分散した、「酸化チタンナノシート」に着目した。ナノシートの水分散液にアクリルモノマーを共存させ、外部磁場を印加した状態でラジカル重合反応によるヒドロゲル形成を行ったところ、磁場によりナノシートの向きが一義的に制御される結果、光学的・機械的性質に著しい異方性をもつヒドロゲルが得られる。昨年度までの知見として、アクリルモノマーとして、代表的水溶性モノマーであるN,N-ジメチルアクリルアミドに加え、pH応答ユニットを持つジメチルアミノプロピルアクリルアミドを用いると、系のpHに応答してナノシートの垂直方向に選択的に膨潤・収縮するヒドロゲルアクチュエータが得られることが分かっている（酸性条件では塩基性条件の4～5倍伸長）。今年度、このアクチュエータのさらなる構造解析と、実用を見据えた応用研究を行った。ヒドロゲルの膨潤時・収縮時のナノシート面間隔を小角X線散乱により追跡したところ、ヒドロゲルのマクロ形状の変形に対応して面間隔も増減することが明らかとなった。加えて、ヒドロゲル膨潤時に発生する応力を、磁場配向したナノシートを内包するヒドロゲル、ランダム配向したナノシートを内包するヒドロゲル、それぞれについて測定した。その結果、磁場配向したナノシートを内包するヒドロゲルは、ナノシートの垂直方向に特異的に高い応力を発生しており、その値はランダム配向したナノシートを内応するヒドロゲルのそれに比べ、10倍以上高いことが明らかとなった。