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アンモニアｐｈｏｔｏ－ＳＣＲおよびｐｈｏｔｏ－ＳＣＯに有効な実用的高速触媒の開発

开发适用于氨光SCR和光SCO的实用高速催化剂

基本信息

批准号：
12J06351
负责人：
山本旭
金额：
$ 1.73万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2012
资助国家：
日本
起止时间：
2012-04-01 至 2015-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

採用1,2年目の検討により，ルテニウム色素で修飾した二酸化チタン光触媒が可視光照射下でのアンモニアを還元剤とした窒素酸化物の選択接触還元（アンモニア脱硝）に高い活性を示すことを見出し，自動車排ガスにおける実用的な高ガス流速条件下で，一酸化窒素の転化率が99%以上, 窒素への選択率が99％以上と高活性な触媒開発に成功した．採用3年目の本年は，上記の可視光照射下で非常に高い活性を示すルテニウム色素修飾二酸化チタン上でのアンモニア脱硝の反応機構解析を行った．反応のブランクテストの結果，本反応は色素増感型の機構で進行することが示唆された．また，拡散反射紫外可視分光法を用いて，ルテニウム色素の一電子酸化体が，アンモニアを酸化的に活性化可能であることを確認した．各種分光法を用いた検討から，可視光照射下で色素から二酸化チタンへの電子注入が起こり，生成したルテニウム色素の一電子酸化体が，アンモニアを活性化し，アミドラジカル中間体を生成する反応機構を提案した．作用スペクトル測定から，可視光を照射した場合では，紫外光を照射した場合よりも見かけの量子収率が低いことが分かった．つまり，ルテニウム色素で修飾した二酸化チタン光触媒が高い活性を示したのは，ルテニウム色素による表面修飾により，可視光域の光を利用可能になったため，反応に使える光子数が増加したためであると結論した．上記以外にも，排ガス中に含まれる触媒被毒ガスである硫黄酸化物の添加効果を検討し，反応後の触媒のキャラクタりゼーションから，触媒被毒モデルを提案した．さらに，低温脱硝の概念を拡張し，二酸化チタンをベースとする光媒上へ窒素酸化物の酸化・吸蔵技術を新たに開発した．

1, 2 years of research and development, the pigment modification of the two acid catalyst under visible light irradiation of the selective contact element of the acid compound, high activity of the reaction, automatic exhaust system under high flow rate conditions, an acid conversion rate of more than 99%. The selectivity of the catalyst is more than 99%, and the high activity catalyst is successfully developed. The analysis of the reaction mechanism of the pigment modified diacidification system was carried out under the visible light irradiation. As a result of the reaction, the reaction was carried out on a pigment sensitive-type mechanism. The possibility of activation of the pigment was confirmed by diffuse reflection UV visible spectroscopy. Various spectroscopic methods are used to investigate the reaction mechanism. Under visible light irradiation, the pigment is oxidized by electron injection to form an electron acidifier of the pigment. The electron acidifier is activated to form an intermediate. The effect of visible light on the measurement of the quantum efficiency of ultraviolet light is low. The pigment is modified by diacid, and the photocatalyst has high activity. The pigment is modified by surface modification, and the light in the visible light domain can be utilized. In addition to the above, the catalyst is poisoned in the exhaust gas. The effect of adding sulfur acidifier is discussed. The catalyst is poisoned in the exhaust gas. In recent years, the concept of low-temperature denitration has been expanded, and the acidification and adsorption technology of photo-media acidizing compounds has been developed.