Ab initio correlated electron dynamics with the Multi-Configuration (explicity) Time- Dependent Hartree-Fock method

该项目的目标是以显式的时间依赖形式实现和测试多配置时间依赖的Hartree-Fock(MCTDHF)方法。该方法将多电子波函数展开为具有变分优化系数矢量和单粒子函数(SPF)的斯莱特行列式之和。到目前为止，该方法只用于线性响应区域，因此需要做大量的工作来实现和测试，以及与其他方法，如依赖于时间的HartreeFock(TDHF)或依赖于时间的构型相互作用(TDCI)进行比较。然后，我们将应用该方法来研究原子和金属团簇的光学性质和电子弛豫动力学。我们希望能够从第一性原理确定团簇的光吸收光谱的线宽，以及相应的激发态寿命。此外，最近以亚飞秒的分辨率观察多电子系统的弛豫也成为可能。我们想要模拟这些泵浦-探测实验，从而洞察不同可能的弛豫路径以及所涉及的瞬变状态的作用和性质。多组态时变Hartree-Fock(MCTDHF)方法的工程实现和评估。这一方法使我们能够很好地利用它们来确定它们的性能，并对它们进行了优化。作为Verfahren wurde Bisher Nur im Rahman der“线性响应”理论，所以Das Verfahren wurde Bisher Nur im Rahman der“线性响应”理论，所以他的实现--以及Entwickrungsarbeiten zu leisten sind。在Vergleich MIT和Verfahren Wie zeitabhaengiges Hartree-Fock(依赖于时间的Hartree-Fock，TDHF)中，Sowie zeitabhaengige Konfigurationswechselwirkung(依赖于时间的配置相互作用，TDCI)，erfolgen。这是一种很好的学习方法，也是一种最好的学习方法。我们在Lage zu sein，z.b.die Liinienbreite von Photo吸光，和他妈的Lebensdauer愤怒的Zustande，von ersten Pringzipien她的祖斯塔估计。这句话的意思是：“你知道吗？”他说，“这是一件很重要的事情，我不想做任何事情。”我们模拟了泵浦-探头实验，并在此基础上提出了一种新的解决方案。

The goal of this project is to implement and test the MultiConfiguration Time-Dependent Hartree-Fock (MCTDHF) method in its explicitly time dependent form. The method expands a multielectron wave function into a sum of Slater determinants, with variationally optimized coefficient vector and single-particlefunctions (SPFs). The method has been used up to now only in the linear response regime, so that a considerable amount of work is necessary for implementation and testing as well as comparison to other methods, such as Time-Dependent HartreeFock (TDHF) or Time-Dependent Configuration Interaction (TDCI). We will then apply the method to study optical properties and the electron relaxation dynamics of atoms and metal clusters. We hope to be able to determine the linewidths in photoabsorption spectra of clusters, and the corresponding lifetimes of excited states, from first principles. Also, the observation of the relaxation of a multi-electron system became possible recently with a sub-femtosecond resolution. We want to simulate these pump-probe experiments, which gives insight into different possible relaxation pathways as well as the role and nature of the transient states involved. Das Ziel dieses Projektes sind die Implementation und die Evaluierung der Multi-Configuration Time-Dependent Hartree-Fock (MCTDHF) Methode in ihrer explizit zeitabhaengigen Form. Die Methode entwickelt eine Mehrelektronenwellenfunktion in eine Summe von Slaterdeterminanten, mit variationell optimiertem Koeffizientenvektor und Einteilchenfunktionen. Das Verfahren wurde bisher nur im Rahmen der "linear-response" Theorie benutzt, so dass noch erhebliche Implementations- und Entwicklungsarbeiten zu leisten sind. Auch soll ein Vergleich mit anderen Verfahren wie zeitabhaengiges Hartree-Fock (Time-Dependent Hartree-Fock, TDHF), sowie zeitabhaengige Konfigurationswechselwirkung (Time-Dependent Configuration Interaction, TDCI), erfolgen. Sodann wollen wir die Methode benutzen, um die optischen Eigenschaften und die Elektronen-Relaxationsdynamik von Atomen und Metallclustern zu studieren. Wir hoffen dadurch in der Lage zu sein, z.B. die Linienbreite von Photoabsorptionsspektren von Clustern, und damit die Lebensdauer angeregter Zustande, von ersten Prinzipien her zu bestimmen. Hinzu kommt, dass es in juengster Zeit experimentell moeglich wurde, die Relaxation von Mehrelektronensystemen auf einer Subfemtosekundenskala zu beobachten. Wir moechten diese so genannten pump-probe Experimente simulieren, mit dem Ziel Einsicht in die verschiedenen Relaxationspfade zu bekommen, und die Art der beteiligten Zustaende aufzuklaeren.