新規ナノチェッカーボード構造を有する非膨潤ゲルの創製

昨年度には，温度応答性高分子を導入することで，生理条件下で膨潤挙動が制御されたハイドロゲルを構築した．しかし，この特殊な設計をもってしても，ハイドロゲルが分解するにつれ，新たな膨潤が誘起されてしまうことが課題であった (分解誘起膨潤)．多くの生体応用においては，ハイドロゲルは役目を終えた後に分解し，体外に排出されることが求められる．そのため，分解誘起膨潤を克服可能な新たなメカニズムの探索が必要であった．そこで本年度は，分子レベルで"膨潤しにくい"高分子からハイドロゲルを構築することを試みた．高分子ゲルの膨潤挙動を予測するのに最適なFlory-Rehner理論によれば，水中における溶解度パラメーター (χ) が0.53程度となる高分子からハイドロゲルを構築すれば，膨潤が分子レベルで抑制された状態となることがわかっている．そこで本研究では，親水性N,N-dimethylacrylamideおよび疎水性N-tert-butylacrylamideからなる"水に馴染みにくい"コポリマーをハイドロゲルの構成成分として採用した．得られたハイドロゲルをダルベッコりん酸緩衝生理食塩水 (D-PBS) に浸漬させ，その膨潤度の温度依存性を検討した．すると，生体温度である37℃において，このハイドロゲルは膨潤しないということが明らかとなった．更に，ハイドロゲルの分解試験を行ったところ，このハイドロゲルはある一定の程度の膨潤度を保ったまま分解が進行することが判明した．これはFloryらの理論的予測と一致するものである．このように，水への馴染みやすさを調節した合成高分子を用いることで，分解誘起膨潤が抑制されたハイドロゲルの合成に成功した．これは，薬物担体や細胞の足場として利用する場合などにおいて，安全に分解して体外へ排出される材料を実現するための要素技術として極めて重要なものである．

昨年度には，温度応答性高分子を導入することで，生理条件下で膨潤挙動が制御されたハイドロゲルを構築した．しかし，この特殊な設計をもってしても，ハイドロゲルが分解するにつれ，新たな膨潤が誘起されてしまうことが課題であった (分解誘起膨潤)．多くの生体応用においては，ハイドロゲルは役目を終えた後に分解し，体外に排出されることが求められる．そのため，分解誘起膨潤を克服可能な新たなメカニズムの探索が必要であった．そこで本年度は，分子レベルで"膨潤しにくい"高分子からハイドロゲルを構築することを試みた．高分子ゲルの膨潤挙動を予測するのに最適なFlory-Rehner理論によれば，水中における溶解度パラメーター (χ) が0.53程度となる高分子からハイドロゲルを構築すれば，膨潤が分子レベルで抑制された状態となることがわかっている．そこで本研究では，親水性N,N-dimethylacrylamideおよび疎水性N-tert-butylacrylamideからなる"水に馴染みにくい"コポリマーをハイドロゲルの構成成分として採用した．得られたハイドロゲルをダルベッコりん酸緩衝生理食塩水 (D-PBS) に浸漬させ，その膨潤度の温度依存性を検討した．すると，生体温度である37℃において，このハイドロゲルは膨潤しないということが明らかとなった．更に，ハイドロゲルの分解試験を行ったところ，このハイドロゲルはある一定の程度の膨潤度を保ったまま分解が進行することが判明した．これはFloryらの理論的予測と一致するものである．このように，水への馴染みやすさを調節した合成高分子を用いることで，分解誘起膨潤が抑制されたハイドロゲルの合成に成功した．これは，薬物担体や細胞の足場として利用する場合などにおいて，安全に分解して体外へ排出される材料を実現するための要素技術として極めて重要なものである．