フラストレート磁性体の固体化学的構造制御による新奇磁性の開発

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本研究では磁気フラストレーションの効果が期待される磁性体を対象とし、結晶構造の制御を通じて磁気相互作用を変化させ、新奇磁気状態を実現すること、および、研究対象物質の拡大を目的とした。特に、二次元のカゴメ格子と正方格子を持つ磁性体の高品質な試料を合成し、詳細な物性測定により磁性を解明した。具体的には、歪んだカゴメ格子磁性体volborthite Cu3V2O7(OH)2 2H2O, その類縁物質であるengelhauptite KCu3V2O7(OH)2Cl、カゴメ三角格子磁性体NaBa2Mn3F11、正方格子磁性体AMoOPO4Cl(A=K,Rb)の磁性を調べた。Volborthiteにおいては、強磁場磁化測定により1/3磁化プラトー相とその直下の磁場領域にスピンネマティック状態と考えられる新奇磁気相を発見した。類縁物質のengelhauptiteと結晶構造、および、磁性を比較することにより、スピンモデルについて知見を得た。さらに、磁気熱量効果の測定を行い、詳細な温度-磁場相図を明らかにした。NaBa2Mn3F11に関しては、共同研究において粉末中性子回折実験を行い、複数の波数ベクトルにより表される非自明な磁気秩序相を発見した。本物質では、最近接磁気相互作用よりも次近接相互作用が強い、特殊なフラストレート格子が実現していると考えられる。AMoOPO4Cl(A=K,Rb)においては、最近接と次近接の磁気相互作用の競合を期待したが、両物質ともに次近接相互作用が強く、フラストレーションは弱いことが分かった。しかしながら、両物質を比較すると磁気相互作用が格子定数に敏感に変化することが明らかとなった。今後、加圧実験によるフラストレーションが増大が期待され、スピン液体状態などの新奇磁気状態の発見が期待できる。以上の成果は、フラストレート磁性分野の実験研究の進展に寄与したといえる。