Bestimmung mikroskopischer Kenngrößen der Molekültranslation in Schüttungen nanoporöser Partikel mittels PFG NMR und Monte-Carlo-Simulation

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In den meisten Fällen ihres praktischen Einsatzes wie z. B. in der heterogenen Katalyse oder bei der adsorptiven Stofftrennung werden nanoporöse Materialien in gepresster oder in Pulverform verwendet. Damit besteht neben der Erforschung der molekularen Beweglichkeiten im Inneren der einzelnen nanoporösen Partikel ein besonders großes Interesse an der Vorhersage von Parametern, die den Molekültransport durch das gesamte Partikel-Ensemble (die so genannte long-range Diffusion) betreffen. In vielen Anwendungsbereichen der heterogenen Katalyse und Stofftrennung sind der Labyrinth-(tortuosity) Faktor und der Haft/Einfang- (sticking/trapping) Koeffizient wohletablierte Größen zur Beschreibung des Stofftransportes unter solchen Bedingungen. Um so erstaunlicher ist es, dass im betrachteten Fall des Stofftransportes durch Ensembles nanoporöser Partikel über diese Kenngrößen keine, bzw., wenn überhaupt, nur sehr widersprüchliche Aussagen gemacht werden können. Jüngste apparative und methodische Entwicklungen haben die NMR mit gepulsten Feldgradienten (PFG NMR) zu einem vielversprechenden Werkzeug werden lassen, diese Lücke zu schließen. In Kombination mit den Aussagen dynamischer Monte-Carlo-Simulationen soll im vorliegenden Projekt die PFG NMR zu einem Verfahren zur experimentellen Bestimmung genau dieser Kerngrößen des Stofftransportes in Schüttungen nanoporöser Partikel entwickelt werden. Neben der unmittelbaren Bedeutung einer solchen methodischen Entwicklung für die Stofftrennung und Stoffumwandlung mittels nanoporöser Materialien liefert sie wichtige Hinweise für den auch aus grundlagentheoretischer Sicht sehr interessanten, aber bisher noch völlig unerforschten Zusammenhang zwischen der molekularen Austauschrate an den Oberflächen der nanoporösen Teilchen und der long-range Diffusion. Die besonderen Aussagemöglichkeiten der PFG NMR, die im vorliegenden Projekt zur Lösung einer langanstehenden Aufgabe benutzt werden sollen, beruhen auf ihrer Fähigkeit, die Verteilungswahrscheinlichkeit molekularer Verschiebungen im Probeninneren und die Korrelation zwischen aufeinanderfolgenden Verschiebungen direkt zu messen.