Phasenübergänge in mesoskopisch beschränkten Systemen: kombinierter Einsatz von NMR und Molekulardynamik

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Phasenübergänge in einschränkender Geometrie zeigen oft bemerkenswerte Besonderheiten im Vergleich zur freien Phase, die durch die unterschiedlichen Formen von MetaStabilitäten hervorgerufen werden, die in der Molekül-Oberflächen- Wechselwirkung begründet sind. Diese Metastabilitäten äußern sich bei Variation der äußeren Parameter in Form von Hysterese-Erscheinungen. Unser Vorhaben widmet sich dem experimentellen Studium der Adsorptionshysterese in mesoporösen Materialien, dessen Natur in den letzten Jahren zum Gegenstand kontroverser Diskussionen geworden ist. Der Neuhettsgrad unseres Projektes liegt in der gewählten experimentellen Technik, der NMR, die - wie wir in ersten Experimenten dieser Art zeigen konnten - Information zum mikroskopischen Zustand des Sorbats in den Mesoporen liefert, die bisher mit keiner anderen Technik erzielt werden konnte. Die geplanten Aktivitäten beziehen sich hauptsächlich auf die Erforschung der Dynamik im System, insbesondere der Diffusion und der kernmagnetischen Relaxation, wobei simultan dazu auch die ansonsten im Blickpunkt ¿konventioneller Methoden liegenden makroskopischen Phänomene der Sorption und Soptionskinetik mittels verschiedener (weiterer) NMR-Techniken untersucht werden. Mit diesen Daten kann erstmalig ein auf dem Experiment beruhendes System von Korrelationen zwischen den dynamischen Eigenschaften des Sorbats, der Porenarchitektur und Details der Adsorptions- Desorptions-lsothermen geschaffen werden. Begleitende MD-Simulationen sollen die Interpretation der experimentell erschließbaren Information unterstützen und zugleich zum Verständnis der Natur von Hysterese-Phänomenen in mesoskaligen Systemen beitragen.