レーザー高次高調波による液体の時間・角度分解光電子分光の開拓

利用激光高次谐波开发液体的时间和角度分辨光电子能谱

• 批准号: 15J02131
• 负责人: 山本 遥一
• 金额: $ 1.09万
• 依托单位: Kyoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2015
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2015-04-24 至 2017-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-15J02131/
• 关键词: 真空紫外超短パルス; 水和電子; 液体光電子分光; ポンプ-プローブ法; 非弾性散乱; 紫外液体光電子分光; 真空紫外液体光電子分光; フィラメンテーション４光波混合

平成28年度は開発した134 nm真空紫外超短パルスを評価するとともに、時間分解光電子分光へと応用した。134 nmパルス発生には４光波混合と、400 nmの三次高調波発生の２つの方法がある。前者はポンプ光である267 nm、プローブ光である134 nmをともに真空中で発生できるため時間分解能に優れており、Xeガスの非共鳴２光子過程によって放出された光電子強度から推定された時間分解能は40 fsであった。後者はポンプ光を大気中で別途発生させる必要があるため分散媒質によってポンプ光のパルス幅が伸長し、時間分解能は100 fsであった。出力は前者に比べて強くサンプル位置で1.4 nJの出力が得られた。はじめに、後者を用いてピラジン蒸気について実験を行ったところ明瞭なポンプ-プローブ信号を検出し、時間分解光電子分光に必要な134 nmパルスの出力が得られていることが確認できた。次に134 nmパルスによって水和電子の観測を試みた。0.5 M フェロシアン化カリウム水溶液を用いて実験を行った。フェロシアン化物イオンに比べて非常に小さいが水和電子の信号が確認された。134 nmパルスによって発生する光電子量を変化させても水和電子のピーク位置は不変であり、発生した光電子間の反発によるスペースチャージは無視できる程度であることがわかった。このことは昨年度発表した13.6 eVのプローブ光を使った実験とは対照的であり、水の直接イオン化エネルギー11.2 eVよりも小さな光子エネルギー9.2 eVの光源を開発した利点である。また、昨年度測定した水和電子スペクトルの波長依存性についてスイス連邦工科大学チューリッヒ校のグループとの共同研究で電子の溶媒による散乱モデルに基づいた解析を行い散乱の影響を除いた水和電子のスペクトルを算出し、米国科学振興協会の学術誌に発表した。

In 2008, the development of 134 nm vacuum ultraviolet spectroscopy was studied. 134 nm wavelength is generated by mixing four wavelengths, and 400 nm is generated by three high-frequency wavelengths. For the former, the photoelectron intensity is estimated at 267 nm, 134 nm and 40 fs for the non-resonant 2-photon process. The latter can be divided into two parts: one part is light, the other part is light, the other part is light. The former is stronger than the latter, and the latter is 1.4 nJ. The latter is used to detect and time resolve photoelectron spectroscopy signals at 134 nm. The 134-nm wavelength spectrum is used to detect water and electrons. 0.5 The water solution of M The water and electron signals are very small. 134 nm photoelectron emission changes the position of water and electrons, and the photoelectron emission changes the degree of light emission. This is the first time that a 13.6 eV light source has been developed for direct illumination, water and light generation, and a 9.2 eV light source has been developed. The wavelength dependence of water and electron species was determined in the last year. The wavelength dependence of water and electron species was calculated by the American Association for the Advancement of Science.

项目成果

Wavelength dependence of UV photoemission from solvated electrons in bulk water, methanol and ethanol

大量水、甲醇和乙醇中溶剂化电子的紫外光发射的波长依赖性

• DOI: 10.1021/acs.jpca.5b09601
• 发表时间: 2016
• 期刊: Journal of Physical Chemistry A
• 影响因子: 2.9
• 作者: Y. Yamamoto;S. Karashima;S. Adachi;and T. Suzuki
• 通讯作者: and T. Suzuki

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