Steam reforming reaction of aromatic hydrocarbons in unconventional catalytic process

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本年度、芳香族に関連した電場を活かした低温化学反応について、表面イオニクスの視点から新規の研究を進めて、2つの研究成果を導いた。1つ目は、芳香族の水蒸気改質において、表面イオニクスを活かした低温水素製造を可能にしたことである。これまで、芳香族水蒸気改質による水素製造は、550℃以上の温度を必要としてきた。これまで触媒担体の格子酸素が反応をRedox機構により促進することは知られていたが表面格子酸素イオンの移動性の担保には500℃以上の温度が必要であった。しかし高度に表面構造を制御したLa-Sr-Al-O系半導体酸化物に、微細なNi金属を担持することで、直流電場を印加すると表面イオニクスを誘起し、150℃程度の低い温度でも速やかに反応を進めうることを示した。電場印加時には格子酸素がより低温条件で触媒表面にて活性化されることでトルエンを酸化させる。その際に反応中間体である含酸素炭化水素が観測されている。上述のメカニズムは反応速度論解析、同位体酸素を用いた過渡応答解析やin-situ解析を駆使し、解明に成功したものである。2つ目は、メチルシクロヘキサンの脱水素によるトルエンへの転換を用いた水素製造において、プロトンの表面プロトニクスを活かした新たなプロセスを提案し、従来に比して大幅に低温で、効率よく水素を作りうることに成功した。本脱水素反応は従来可逆的な吸熱反応であるため、低温では生成後の水素が反応を阻害する。しかしながら電場印加により生成水素が触媒表面でプロトンがされるとむしろ次の脱水素反応を誘起することが重水素を用いた同位体効果の検討及び速度論解析、DRIFT-IR測定により見出された。本研究成果は水素社会構築のためのエネルギーキャリアを高効率で運用するための成果であり、次世代の水素利用を加速するための技術である。これらの成果を3本の論文、2件の特許にまとめ投稿・掲載した。