持続可能な社会に繋がるギ酸／二酸化炭素対の生物電気化学的相互変換系の基盤構築

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本研究の目的は，ギ酸/二酸化炭素対の生物電気化学的相互変換系を構築し，炭素数１の化合物の酸化還元反応を軸とした新規エネルギー戦略を提言することである．前年度では，タングステン含有ギ酸脱水素酵素(FoDH1)を用いた高効率なギ酸イオン酸化・二酸化炭素還元極の構築に成功した．平成29年度では，FoDH1を用いたギ酸イオン/酸素バイオ燃料電池の構築および FoDH1の直接電子移動型(DET型)反応の観測に適した新規電極の作製と，FoDH1の特性評価を行った．前者において，前年度の結果に基づいてバイオ燃料電池の電極設計を行った．ギ酸イオン酸化極としてFoDH1とビオロゲンポリマー(VP)を利用した．酸素還元極では，触媒として酸素の４電子還元を触媒する酵素であるビリルビンオキシダーゼ(BOD)を用いた．このとき，溶解度の低い酸素を用いるため，気相の酸素を直接利用可能なガス拡散電極を利用した．また 2,2'-azino-bis(3-ethylbenzothiazoline-6-sulfonic acid)，（ABTS）を酵素－電極間の電子伝達を仲介させた．性能評価の結果，世界最高出力密度となる12 mW cm-2を達成した．本出力密度は，市販されている太陽電池の出力密度（10~20 mW cm-2）に匹敵しており，本バイオ電池は実用化に資すると考えられる．本成果は，ACS Catal.誌に掲載済みである．一方，FoDH1のDET型反応活性の向上を志向して，その足場となる新規電極を作製し，測定結果を解析した．具体的には，金ナノ粒子を修飾した多孔質炭素電極を開発し，大幅な触媒電流の上昇を達成した．また，得られた電流―電圧曲線を簡便に解析する手法を考案し，FoDH1の電極反応サイトの同定と，その酸化還元電位の評価を行った．本成果は，Electrochem. Commun.誌に掲載済みである．