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酸素還元電極触媒としての銅イオン担持共有結合性有機構造体の開発

负载铜离子的共价有机骨架作为氧还原电催化剂的开发

基本信息

批准号：
16J09552
负责人：
岩瀬和至
金额：
$ 1.79万
依托单位：
Osaka University (2018)The University of Tokyo (2016-2017)
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2016
资助国家：
日本
起止时间：
2016-04-22 至 2019-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本年度で行った研究は、(1)金属担持共有結合性有機構造体からなる高活性な酸素還元反応(ORR)電極触媒の設計指針の提唱、と(2)これまで得られた知見の新規二酸化炭素還元反応(CRR)電極触媒への展開、の二点である。まず、上記(1)について述べる。ORRは、種々の燃料電池のカソード反応として重要であり、安価な非貴金属のみからなる触媒の開発が強く望まれる。近年の第一原理計算による研究からORR中間体の吸着エネルギーの適切な制御がORRの高活性化に重要であることが提唱されている。そこで本研究では、種々の構造、及び金属種を有する金属担持共有結合性有機構造体のモデル構造を設計し、第一原理計算により種々のORR中間体の吸着エネルギーを見積もった。その結果、金属活性中心の配位環境及びその金属種の適切な選択が、ORR中間体の吸着エネルギー、ひいてはORR活性の高活性化に重要であることが明らかになった。次に、(2)に関して述べる。これまで本研究課題遂行者の岩瀬は、金属担持共有結合性有機構造体を用いて、金属中心の配位環境がCRR活性の反応選択性を決める重要な要素であることを実験的に見出してきた。そこで本研究ではこの研究を更に発展させ、この知見を無機炭素材料に展開した。様々な合成条件で金属ドープ炭素材料を合成し、その二酸化炭素還元活性を測定したところ、合成条件の選択による金属活性中心の配位環境及び形態の制御が、CRR活性の制御に重要であることがわかった。この研究は日本学術振興会の若手研究者交流事業(スイス枠)の採用期間中に、スイスのポール・シェラー研究所にて行った。現在合成した触媒のより詳細な構造解析、及び合成した触媒のCRRのメカニズムについての検討を行っている。現在、上述の2つの研究はそれぞれ結果を取りまとめ、学術論文として投稿準備中である。

This year's research has been carried out on: (1) the design guidelines for metal-supported co-binding organic structures with high activity for acid reduction reaction (ORR) electrode catalysts;(2) the development of new regulations for acid reduction reaction (CRR) electrode catalysts. The above (1) is a list of the following: ORR is the most important catalyst for fuel cell development, especially for non-noble metals. In recent years, first-principle calculations have been carried out to study the adsorption of ORR intermediates and the appropriate control of ORR activation. In this study, the structure of species, and the structure design of metal-supported organic structures, first-principles calculations, and adsorption of ORR intermediates were investigated. The results show that the coordination environment of metal active centers and the appropriate selection of metal species, the adsorption of ORR intermediates, and the high activity of ORR are important. (2) The following is an example of how to describe the problem. This research project was carried out by the authors of the study on the use of organic structures with metal-supported common bonding properties, and the coordination environment of metal centers as important factors for determining CRR activity. This research is aimed at further developing and understanding inorganic carbon materials. The synthesis conditions of metal and carbon materials, the determination of diacid carbon reduction activity, the selection of synthesis conditions, the coordination environment and morphology of metal active centers, and the control of CRR activity are important. This research was conducted by the Japan Institute for the Promotion of Science during the adoption period of the Japanese Institute for the Promotion of Science and Technology. Now the synthesis catalyst is analyzed in detail, and the synthesis catalyst is discussed in detail. Now, the above 2 research papers are ready for submission.