Electron Density Distribution in Methylcobalamine Model Complexes: An Experimental Study - Studien zur Elektronendichteverteilung an Methylcobalamin-Modellkomplexen

甲钴胺模型复合物中的电子密度分布：实验研究 - 甲钴胺模型复合物中电子密度分布的研究

• 批准号: 5450363
• 负责人: Professor Dr. Marc H. Prosenc
• 金额: --
• 依托单位: Institut für Anorganische und Angewandte Chemie
• 依托单位国家: 德国
• 项目类别: Priority Programmes
• 财政年份: 2005
• 资助国家: 德国
• 起止时间: 2004-12-31 至 2010-12-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/5450363?language=en
• 关键词: Electron; Density; Distribution; Methylcobalamine; Model

Untersuchungen zur Bildung und Reaktivität einer an ein Cobaltzentrum gebundenen CH3-Gruppe unter physiologischen Bedingungen ist vom großen Interesse. In der Literatur wurde über Untersuchungen an Methylcobalamine und verwandten Komplexen berichtet, dass ein trans zur CH3-Gruppe gebundener Ligand einen starken Einfluss auf die homolytische Bindungsspaltung der Co-CH3 Bindung hat, was bisher noch nicht vollständig verstanden ist.Unser Ziel ist es den Einfluss eines axialen Liganden auf die Elektronendichteverteilung in einer Serie von Modellkomplexen, die eine Co-CH3 Gruppe enthalten, zu untersuchen. Die experimentell erhaltenen Elektronendichten werden durch topologische Analysen ausgewertet. Zusätzlich wird durch eine Analyse der Elektronenlokalisierungsfunktion (ELF) des annähernd linearen N-Co-CH3 Fragment in der Serie der Cobalt Komplexe vorgenommen.In einer weiteren Untersuchungsreihe wird die Elektronendichte an analogen Co(I), Co(II) und Co(III) untersucht. Aus diesen experimentell erhaltenen Elektronendichten soll eine Fukuifunktion konstruiert werden, welche chemische Informationen aus der Elektronendichte der Komplexe liefert. Diese Ergebnisse werden mit Daten aus spektroskopischen Untersuchungen und Untersuchungen zur Reaktivität ergänzt. Untersuchungen zur elektronischen Umgebung in diesen Komplexen führen zu einem verbesserten Verständnis von Ligandeinflüssen auf die Elektronendichteverteilung in Metallkomplexen. Diese Kenntnisse helfen, basierend auf den erhaltenen Struktur-Eigenschaftsbeziehungen neue Katalysatoren für Alkyltransferreaktionen zu entwickeln.

在生理学基础上建立的CH 3-Gruppe钴中心的培养和反应研究是一个巨大的兴趣。在文献中，我们对甲基钴胺素和复杂性进行了研究，认为跨CH 3-Gruppe配体对Co-CH 3绑定的同质绑定有影响，但这还不是最好的理解。Unser Ziel是在一个模型系列中对Co-CH 3绑定的电子轴向配体的影响，一个Co-CH 3 Gruppe组也参与其中。该实验通过拓扑分析使电子学韦尔登变得清晰。本文通过对钴络合物系列中N-Co-CH_3片段的电子定位功能（ELF）的分析，在一个较好的实验条件下，模拟了Co（I）、Co（II）和Co（III）的电子定位。通过这个实验，我们可以得到一个具有韦尔登的电子器件，以及来自复杂电子器件的化学信息。Diese Ergebnisse韦尔登通过Spektroskopischen Untersuchungen und Untersuchungen zur Reaktivität ergänzt获取数据。Untersuchungen zur elektronischen Umgebung in diesen Komplexen führen zu einem verbesserten Verständnis von Ligandeinflüssen auf die Elektronenetverteilung in Metallkomplexen.这一认识有助于进一步发展Alkyltransferreaktionen。