Study of charged interfaces by time-resolved heterodyne-detected sum-frequency generation spectroscopy

通过时间分辨外差检测和频发生光谱研究带电界面

• 批准号: 17F17036
• 负责人: 田原 太平
• 金额: $ 1.41万
• 依托单位: Institute of Physical and Chemical Research
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2017
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2017-10-13 至 2020-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-17F17036/
• 关键词: 界面; 水; 非線形分光; 超高速分光; ダイナミクス

まず、界面のダイナミクス研究において最も基本的な量である、空気／水界面のOH伸縮振動の振動励起状態寿命（T1）の信頼性の高い値を決定するため、振動励起とともに現れる振動励起状態のOH伸縮バンドの時間変化を、ヘテロダイン検出振動和周波発生（HD-VSFG）分光の時間分解測定で直接観測した。これまで進めてきた水素結合したOHのT1決定に加えて、高波数領域の空気側に突き出したフリーOHのT1の測定を行い、全OH伸縮振動領域でT1を決定した。この結果、水素結合した界面のOHのT1はバルクの水とほぼ同じ値（200-400 fs）を取り、バルク同様振動数が高くなるにつれ大きくなる傾向を示すことがわかったが、これに対してフリーOHのT1は著しく大きい約1psで、両者の振動緩和の機構が本質的に異なることを示唆した。得られた包括的な実験結果を振動緩和の理論と組み合わせて議論する論文の執筆を開始した。また、英国インペリアルカレッジのBakulin博士の研究グループとの共同でHD-VSFG分光を用いてペロブスカイト（MAPbBr3）太陽電池のモデル界面構造を研究し、MAPbBr3のメチルアンモニウムカチオン(MA)が正孔輸送層であるspiro-MeOTADとの界面で配向していることを見出し、これを論文化した（W. Sung et. al. Mater. Horiz. 2020）。さらに、2つの広帯域のフェムト秒赤外パルスの干渉を利用して振動励起する干渉型2D HD-VSFGの装置を完成させ、ガラス基板に固定したアルキル鎖分子のCH伸縮領域の2D HD-VSFG測定を行って装置性能を確認した。データ取得のプロトコル等に改善の余地があるが、狭帯域赤外ポンプ光を用いる従来の装置を遙かに超える、時間分解能100 fs、励起振動数分解能25 cm-1を達成した。

In this paper, the most basic parameters of the interface are determined, and the reliability of the vibration excitation state life (T1) of OH stretching vibration at the air/water interface is determined. The time variation of OH stretching vibration at the vibration excitation state is determined directly by the time decomposition measurement of vibration and cycle generation (HD-VSFG) spectroscopy. T1 of OH is determined by the combination of water and OH. T1 of OH is determined by the combination of OH and OH. As a result, the OH T1 of the water element binding interface is different from that of the water element binding interface (200-400 fs). The same vibration number tends to be high and large. The OH T1 of the water element binding interface is about 1ps. The vibration damping mechanism of the water element binding interface is essentially different. The author of this paper starts from the theory of vibration mitigation. Research of Dr. Bakulin on the Interface Structure of HD-VSFG Spectrum (MAPbBr3) Solar Cells; Study of MAPbBr3 Spectrum (MA) Interface Alignment of Spiro-MeOTAD in Positive Hole Transport Layer; Study of HD-VSFG Spectrum (MAPbBr3) Interface Alignment of Spiro-MeOTAD; Study of HD-VSFG Spectrum (MAPbBr3) Solar Cells Sung et. al. Mater. Horiz. 2020）。In addition, the measurement of 2D HD-VSFG in the domain of 2D HD-VSFG was completed by using vibration excitation, and the performance of 2D HD-VSFG measurement in the domain of CH expansion was confirmed by using vibration excitation. There is room for improvement in the acquisition of optical components, such as optical components, optical components

项目成果

Technical University Braunschweig/InnovationLab GmbH(ドイツ)

布伦瑞克技术大学/InnovationLab GmbH（德国）

Preferred orientations of organic cations at lead-halide perovskite interfaces revealed using vibrational sum-frequency spectroscopy

• DOI: 10.1039/c9mh01394f
• 发表时间: 2020-05
• 期刊: Materials horizons
• 影响因子: 13.3
• 作者: Woongmo Sung;C. Müller;S. Hietzschold;R. Lovrinčić;Nathaniel P. Gallop;A. Bakulin;S. Nihonyanagi;T. Tahara

Molecular Spectroscopy Laboratory, RIKEN

RIKEN 分子光谱实验室

Vibrational relaxation dynamics of OH stretch of water at air/H2O interface investigated by time-resolved heterodyne-detected vibrational sum-frequency generation spectroscopy

通过时间分辨外差检测振动和频发生光谱研究空气/H2O界面处水OH拉伸的振动弛豫动力学

• 发表时间: 2019
• 作者: .Woongmo Sung;Ken-ichi Inoue;Satoshi Nihonyanagi;Tahei Tahara
• 通讯作者: Tahei Tahara

Construction of an apparatus of interferometric 2D heterodyne-detected vibrational sum-frequency generation spectroscopy for liquid interface study

用于液体界面研究的干涉二维外差检测振动和频发生光谱仪的构建

• 发表时间: 2018
• 作者: Woongmo Sung;Ken-ichi Inoue;Satoshi Nihonyanagi;Tahei Tahara
• 通讯作者: Tahei Tahara