複雑系のフェムト秒蛍光顕微分光:超高速光物理過程の解明

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これまで測定することが極めて困難であった液体界面の分子の電子スペクトルを測定する新しい非線形分光法として、われわれは電子和周波発生(ESFG)分光法を世界に先駆けて開発した。この方法では、狭帯域のω_1フェムト秒光パルスと広帯域のω_2フェムト白色光パルスを界面分子に同時に照射し、異なる波長で発生する2次の電子和周波(ESFG)信号を分光してマルチチャンネル検出器で観測することによって、界面分子の電子スペクトルをこれまでになく高い精度で測定することができる。今年度は、昨年度ESFG測定に得られた、水-空気界面において異なる構造をもつクマリン分子が空気-水界面において実効的に感じている異なる極性についての結果を論文にまとめるとともに、これまではホモダイン検出だったESFG測定をヘテロダイン化した。この新しい位相検出ヘテロダインESFG(IHD-ESFG)測定では、2次の感受率の実部と虚部を独立に決めることができるため、より直接的にバルクの線形吸収電子スペクトルとの比較ができる界面分子の電子スペクトルが測定することができる。さらには、IHD-ESFGスペクトルの正負は、分子の絶対配向についての直接的情報を与える。このIHD-ESFG法を用いて、空気-水界面の色素分子の電子スペクトルを測定し、界面における分子配向を議論した。これにあわせて行った、時間分解蛍光顕微鏡を用いた研究では、ダイナミックストークスシフトを示す色素分子を含むベシクルを作成し、溶媒和時間の空間分布によるそのイメージングを行った。さらに、2種の異なる色素分子を含むベシクルを作成し、色素間のFRET速度の空間分布によるイメージングを行った。