フェムト秒光パルスを用いた光誘起プロトン移動反応のダイナミクスの観測と制御

使用飞秒光脉冲观察和控制光诱导质子转移反应的动力学

基本信息

  • 批准号:
    12042283
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 2.3万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
  • 财政年份:
    2000
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2000 至 2001
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

超高速レーザー分光を用いて光誘起プロトン移動反応ダイナミクスの研究を行った。主な研究成果を以下に列挙する。1.DNA塩基対のモデル分子として重要な7-アザインドール二量体の光プロトン移動反応をフェムト秒時間分解蛍光分光を用いて研究した。この反応の機構については、二つのプロトンが協奏的に移動するのか、一つずつ段階的に移動するのかに関して激しい論争がある。これまでに反応前駆体からの蛍光が2成分からなることがわかっており、これと反応機構との関係を明らかにすることが急務であった。蛍光ダイナミクスの励起波長依存性を詳細に調べたところ、長波長励起の場合、反応前駆体からの蛍光減衰が単一指数関数的になることがわかった。これにより、溶液中で反応は協奏的に進むということが明確になった。2.アントラキノンヒドロキシ誘導体の分子内光プロトン移動をフェムト秒時間分解蛍光分光法で系統的に研究した。1,8-ジヒドロ体、1,5-ジヒドロ体など分子内光プロトン移動を示すとされる分子について、互変異性体型の蛍光が光励起後50fs以内に現れること、すなわち励起状態でのプロトン移動が50fs以内で起こること、を見出した。このことは、これらの光プロトン移動が励起状態波動関数の非局在化を反映して障壁なしで進む構造変化であることを示唆している。また、すべての分子で分子内振動再分配過程を反映すると考えられる蛍光ダイナミクス(〜数ピコ秒)を観測し、分子内プロトン移動を示す分子ではこの分子内振動再分配にともなってプロトン平均位置の変化がおこると結論した。3.光パラメトリック増幅(OPA)により発生させたサブ10fsの光パルスを用いてポンプープローブ測定を行い、励起状態プロトン移動反応をする分子について光励起直後の電子励起状態分子における核波束運動を観測することに成功した。
The research of ultra-high-speed optical spectroscopy is carried out. The main research results are listed below. 1. DNA base pairs are important for the study of 7-A-D-D-D-D-D-D The mechanism of this kind of reaction is divided into two parts: the movement of the two parts, the movement of the one part and the excitation of the other part. This is the first time I have ever seen such a person. The wavelength dependence of excitation is adjusted in detail. In the case of long wavelength excitation, the wavelength attenuation of reflection precursor is adjusted in detail.これにより、溶液中で反応は协奏的に进むということが明确になった。2. Study on the molecular shift of the molecular inducer by time-resolved spectrophotometry 1,8-and 1,5-mer molecules exhibit intramolecular photoshifts, and isomeric molecules exhibit photoshifts within 50 fs of excitation. The light source shifts, the excitation state ratio, the non-local transformation, the barrier structure transformation, the non-local transformation. The results show that the intramolecular vibration redistribution process is reflected in the light of the measurement and the intramolecular movement. 3. The measurement of the electron excitation state after the excitation of the molecule and the measurement of the motion of the nuclear beam were successful.

项目成果

期刊论文数量(7)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
M.Mizuno et al.: "Observation of Resonance Hyper-Raman Scattering from all-trans Retinal"J. Phys. Chem. A.. (in press).
M.Mizuno 等人:“全反式视网膜共振超拉曼散射的观察”J。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
M.Mizuno et al.: "Novel resonance Raman enhancement of local structure around solvated electrons in water"J. Phys. Chem. A.. 105. 8823-8826 (2001)
M.Mizuno 等人:“新型共振拉曼增强水中溶剂化电子周围的局部结构”J。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
T.Fujino et al.: "Femtosecond/picosecond Time-Resolved Spectroscopy of Trans-Azobenzene : Isomerization mechanism following S_2(ππ^*)←S_0 photoexcitaion"Bull. Chem. Soc. Jpn,. (in press).
T. Fujino 等人:“反式偶氮苯的飞秒/皮秒时间分辨光谱:S_2(ππ^*)←S_0 光激发的异构化机制”Soc Jpn,。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
S.Takeuchi et al.: "Excitation-wavelength dependence of the femtosecond fluorescence dynamics of 7-azaindole dimer : Further evidence for the concerted double proton transfer in solution"Chem. Phys. Lett.. 347. 108-114 (2001)
S.Takeuchi 等人:“7-氮杂吲哚二聚体的飞秒荧光动力学的激发波长依赖性:溶液中协同双质子转移的进一步证据”Chem。
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  • 发表时间:
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    0
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知道了