様々な分光法や量子化学計算を駆使した環境中での放射性核種の移行素過程に関する研究

利用各种光谱方法和量子化学计算研究放射性核素在环境中迁移的基本过程

• 批准号: 17F17383
• 负责人: 高橋 嘉夫
• 金额: $ 1.86万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2017
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2017-11-10 至 2020-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-17F17383/
• 关键词: 量子化学計算; 放射性核種; 金属イオン; 環境挙動; ウラン; スメクタイト; 収着実験; XAFS; 放射性セシウム; ヨウ素; 地球表層; 放射線核種

本研究では、放射性核種の環境挙動に及ぼす様々な素過程について研究を行った。特にここでは、放射性廃棄物に含まれる元素として重要なモリブデンやウランの挙動に関する研究を行った。モリブデンについては、鉄マンガン酸化物への吸着に関する研究を行い、特に天然での海底鉄マンガン酸化物への吸着に関する研究を行い、陰イオンでも結合が安定であればマンガン酸化物に濃集することを示した。また海底鉄マンガン酸化物中の水酸化鉄とマンガン酸化物はそれぞれ微量元素のホスト相として独立に機能していることが示唆された。またウランについては、スメクタイト中のFe3+をFe2+に還元させて生成したFe(II)を含むスメクタイトにより、U(VI)がU(IV)に還元され、ウランは固相中にUO2として分配されると推定された。層構造中のFe(II)/Fe(III)比が大きいほどU(IV)/U(VI)比が大きくなる傾向がみられ、ネルンストの式で標準電位と[酸化種]/[還元種]比の対数値の和で規定される酸化還元ポテンシャルにより、この還元反応が駆動されると示唆された。またpHが高いほどU(IV)の生成割合が高いことも認められ、これはpHの増加と共にUO2の安定性が高まるためと考えられる。この反応の前後での粘土鉱物中のFe(III)とFe(II)の局所構造をEXAFSから調べた結果、いずれも6配位サイトに存在すると考えられるものの、近接酸素との距離はFe(III)からFe(II)に変化する際に、通常の化合物にみられるほど長くはならなかった。これは、構造的にFe(II)が不安定なサイトに保持されることを示し、これが粘土鉱物中のFe(II)の還元力の要因になっている可能性がある。これまでこうした粘土鉱物の層構造中のFe(II)による還元反応について、XAFS法を用いた検討は十分になされておらず、本研究はその機構解明に寄与する。

This research is based on the study of environmental fluctuations and physical processes of radionuclides. In particular, the study of radioactive wastes containing important elements and related activities has been carried out. The study on adsorption of iron, iron and acid compounds on the seabed was carried out, especially on the adsorption of natural iron and acid compounds on the seabed. Water acidification of iron in seabed iron acidification products is a process for determining trace elements and their independent functions. Fe3+ and Fe2+ in the solid phase are reduced to Fe(II) and U(VI) to U(IV). The Fe(II)/Fe(III) ratio in the layer structure tends to increase from U(IV)/U(VI) ratio to U(VI) ratio, and the formula of standard potential to [acidizing species]/[reducing species] ratio and the sum of the corresponding values are specified. The stability of UO2 is high when pH is high and U(IV) is stable when pH is high. The structure of Fe(III) and Fe(II) in the clay before and after the reaction is EXAFS. The results show that there is no difference between the structure of Fe(III) and Fe(II) in the clay before and after the reaction. The structure of Fe(III) and Fe(II) in the clay before and after the reaction is EXAFS. It is possible that Fe(II) in clay is the main cause of Fe(II) in clay. This study is aimed at explaining the mechanism of Fe(II) in the layered structure of clay and XAFS.

项目成果

Facile Carbothermal Transformation of Ferrihydrite-rich Mining Waste to Magnetic Responsible Adsorbent for Recovery of Arsenic and Antimony in Water

将富含水铁矿的采矿废料轻松碳热转化为磁性吸附剂以回收水中的砷和锑

• 发表时间: 2018
• 作者: Tomohiro Toki;Michihiro Itoh;Daigo Iwata;Shogo Ohshima;Ryuichi Shinjo;Jun-ichiro Ishibashi;Urumu Tsunogai;Naoto Takahata;Yuji Sano;Toshiro Yamanaka;Akira Ijiri;Nobuaki Okabe;Toshitaka Gamo;Yasuyuki Muramatsu;Yuichiro Ueno;Shinsuke Kawagucci;山口瑛子・栗原雄一・田中万也・桧垣正吾・小原義之・香西直文・高橋嘉夫;Sang-Ho Lee・高橋嘉夫
• 通讯作者: Sang-Ho Lee・高橋嘉夫

Organic Matter in Carbonaceous Chondrite-Like Xenolithic Clasts: Preserving Unique Records in the Solar System

碳质球粒陨石类捕壳碎屑中的有机物：保存太阳系中的独特记录

• 发表时间: 2018
• 作者: KEBUKAWA;Yoko; Motoo ITO;Michael ZOLENSKY;Richard GREENWOOD;Zia RAHMAN;Hiroki SUGA;Aiko NAKATO;Queenie CHAN;Marc FRIES;Yasuo TAKEICHI;Yoshio TAKAHASHI;Kazuhiko MASE;and Kensei KOBAYASHI
• 通讯作者: and Kensei KOBAYASHI

An experimental study of sulfate reduction in hydrothermal environments within Europa

欧罗巴热液环境中硫酸盐还原的实验研究

• 发表时间: 2018
• 作者: KEBUKAWA;Yoko; Motoo ITO;Michael ZOLENSKY;Richard GREENWOOD;Zia RAHMAN;Hiroki SUGA;Aiko NAKATO;Queenie CHAN;Marc FRIES;Yasuo TAKEICHI;Yoshio TAKAHASHI;Kazuhiko MASE;and Kensei KOBAYASHI;三浦 輝・栗原雄一・山本政義・山口紀子・坂口 綾・桧垣正吾・高橋嘉夫;川島彰悟・板井啓明・栗栖美菜子・宮本千尋・高橋嘉夫;坪井寛行・山口瑛子・板井啓明・高橋嘉夫;丹 秀也・関根康人・渋谷岳造・宮本千尋・高橋嘉夫
• 通讯作者: 丹 秀也・関根康人・渋谷岳造・宮本千尋・高橋嘉夫

Mechanism of large isotope fractionation of molybdenum (VI) between seawater and ferromanganese oxides

海水与锰铁氧化物之间钼（VI）大同位素分馏机理

• 发表时间: 2018
• 作者: TANAKA;Masato;Daisuke ARIGA;Teruhiko KAHIWABARA;and Yoshio TAKAHASHI
• 通讯作者: and Yoshio TAKAHASHI

Testing Iron Stable Isotope Ratios as a Signature of Biomass Burning

• DOI: 10.3390/atmos10020076
• 发表时间: 2019-02
• 期刊: Atmosphere
• 影响因子: 2.9
• 作者: Minako Kurisu;Y. Takahashi