Deviations from Ideal Structures in Metallic Elements and Simple Intermetallics: Combined Experimental and Theoretical Studies of Electron distributions

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Die Strukturen intermetallischer Phasen werden nicht allein durch die Anzahl derValenzelektronen bestimmt. Vielmehr gibt es eine Reihe weiterer Faktoren wie das Maß anLokalisierung und der Elektronentransfer zwischen den Bestandteilen, die zu erheblichenAbweichungen von dicht gepackten Strukturen führen können. Selbst bei metallischenElementen wie Zn und Cd ist dieser Umstand noch nicht verstanden. Es ist jedoch zuerwarten, dass sich ungewöhnliche Bindungseigenschaften in der Elektronendichteverteilungwiderspiegeln. Um diese in Beugungsexperimenten mit Synchrotronstrahlung mittlerer undinsbesondere hoher Energie messen zu können, müssen Kristalle der zu untersuchendenElemente und Verbindungen mit hoher Reinheit synthetisiert und gezüchtet werden. Dieexperimentell bestimmten Elektronendichten und ihre topologischen Eigenschaften sollen mitErgebnissen genauer quantenchemischer Rechnungen verglichen werden, wobei für letzteresowohl Dichtefunktionalverfahren als auch wellenfunktionsbasierte Methoden mit expliziterBerücksichtigung der Elektronenkorrelation zum Einsatz kommen. Ausgehend von denexperimentellen Elektronendichten, von ab-initio-Bandstrukturrechungen und der Analysevon Bindungsindikatoren wie der der Elektronenlokalisierungsfunktion (ELF) wird diechemische Bindung interpretiert und Ergebnissen aus winkelabhängigerPhotoelektronenspektroskopie und aus Compton-Streuexperimenten gegenübergestellt. Erstezu untersuchende Beispiele sind die Elementstrukturen von Zn und Cd. Beide besitzen dieSymmetrie einer hexagonal dichten Packung, jedoch c/a-Verhältnisse, die erheblich vomIdealwert von 1,633 abweichen. Die in diesen ersten Studien gesammelten Erfahrungenwerden auf die Untersuchung verschiedener Familien intermetallischer Verbindungenübertragen.