その場実測した状態密度に基づく有機半導体デバイスのキャリア動作の解明

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本年度は、ワイツマン科学研究所のＤａｖｉｄ　Ｃａｈｅｎ教授のグループと共同で有機無機ペロブスカイト太陽電池の素子性能と電子構造との関連の解明を進めた。特に、高効率材料として注目を集める2D/3D混合材料について、既存材料にあるバンドギャップ内の欠陥準位をもたないこと、ギャップ内準位の波動関数の主な波数成分が既存材料のそれと大きく異なることを明らかにした。典型的な太陽電池材料の臭化物ペロブスカイトにおいては、ギャップ内準位の存在が光学的測定手法により判明している。近年、ペロブスカイト層状結晶を3次元結晶に組み入れた2D/3D混合膜が、従来の3D結晶を上回る量子効率を示し注目されている。そこで、2D/3Dおよび3D構造の臭化物材料について高感度UPSによりギャップ内の微少状態密度の分布を実測・比較し、2D/3D材料の高い性能と電子構造との相関を把握することを目指した。光熱偏向分光やフォトルミネッセンスなどの光学手法で3D材料を測定すると、価電子帯上端から0.3 eV以上ギャップ中央寄りの“深い”トラップは観測されなかったが、高感度UPSでは同端から0.7 eV-1.7 eVの範囲に価電子帯より3桁低い状態密度をもつピークを観測した。2D/3Dではこの区間にピークはなく、状態密度は常に3Dを下回った。加えて始状態固定(CIS)法で分析したところ、始状態が“微少準位分布”のとき、3Dでは終状態運動エネルギー0.3 eV-0.5 eVに相当する波数が主成分だが、2D/3Dは少なくとも<1.0 eVは主成分でなく、有意に異なっていた。以上の結果は、2D構造の導入がギャップ内準位を大幅に抑制する、高効率性と少ギャップ準位の相関を示すもので、あわせて高感度UPSが微少準位の波動関数の性質を識別できるという材料開発への応用性を提示するものである。これらの成果は国際学術誌にて発表された。