光子―光子および電子―光子相関による超分解能の蛍光寿命イメージング顕微鏡

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蛍光寿命顕微鏡においては、光の回折限界に起因して、分子・原子レベルでの機能が重要となる100nm以下の情報が得られない。最近の超解像法等によって分解能の向上は試みられているものの、数十nmが限界である。本研究では、電子線励起発光（カソードルミネセンス、CL）をベースに光子ー光子相関および電子ー光子相関測定という全く新しい計測手法により、蛍光寿命顕微鏡による回折限界を打破する。この手法では、電子プローブの空間分解能で測定可能であり、既存の光による寿命顕微鏡の分解能をはるかにしのぐ。高い空間分解能を生かした透過電子顕微鏡ベースの計測によりナノ構造の同時計測・直接対比も可能となる。このうち、光子―光子相関に関しては、マッピングシステムを用いた応用計測を実施した。具体的CsPbBr系（CPB）金属ハライドペロブスカイトの解析やInGaNの計測を実施した。CPBでは、4:1:6の組成では発光が強いことが知られているが、その原因には諸説あり、本研究で確立したナノスケール発光寿命マッピングとスペクトルマッピングを用いて、異なる方法で作製された粉末試料と単結晶試料の解析を実施した。その結果、発光寿命や発光分布に違いが見られ、フォトルミネセンス（PL）計測では得られなかった違いを確認することができた。また、CLの２次の光子相関で得られるフォトンバンチング曲線の理論による定式化を理論家との共同研究で実施した。電子―光子相関計測においては、上述のCPBを用いたシンチレータの開発に成功した。CPBのCLにおける発光寿命は、nsオーダで、既存の検出器よりも一桁以上高速であることから、超高速電子検出器への応用が期待できる。また、電子―光子相関における検出信号の定式化を行い、得られる信号の解釈、摘出可能なパラメータを検討した。