金属錯体の塗布による緻密かつ大面積なZnO半導体薄膜の成膜

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本年度は、Zn錯体の熱や質量分析を基礎に、各温度および各種濃度において、Zn錯体がどのようにZnOに変化するのか解析し、成長機構の解明を行うことを目的とした。特に反応プロセスとして、アンモニアを使用していることから、低アンモニア濃度かつ低温でのZnO形成が望まれるため、成長機構の解明とともに低温、低アンモニア濃度でのZnO薄膜形成を検討した。Zn錯体は塗布された後、加熱されることで、水酸化亜鉛および大気中の二酸化炭素が溶液内に取り込まれ炭酸亜鉛などを経由してZnOへ変化することを明らかとしたが、この反応経路では反応温度は300℃以上でなければZnOへと完全に変化しない。一方で、乾燥前に加熱し、更にアンモニア濃度の低い条件下において、直接錯体が脱水し、水酸化物や炭酸などの不純物を含まないZnOへ変化することを見出だした。これは、溶液の緩やかな蒸発にともない溶液状態のバランスが崩れ容易に水酸化物を形成すること、またアンモニア濃度の高い、即ちpHが高い場合には空気中の二酸化炭素を溶液が吸収し易く、より炭酸亜鉛を形成しやすい状態になることなどに起因することを確認している。そのため、塗布錯体を即座に加熱すること、アンモニア濃度を錯体形成可能な範囲で下げることが重要となる。これらの発見から、アンモニア濃度は15M程度であったのを1Mヘ、反応温度は300℃以上から、100℃程度まで低減してもZnO薄膜を形成出来ることを明らかとし、低アンモニアおよび低温度を達成した。