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黒鉛層間硫化モリブデン触媒の開発と超深度脱硫反応

石墨层间硫化钼催化剂的研制及超深度脱硫反应

基本信息

批准号：
21K18839
负责人：
白井誠之
金额：
$ 4.16万
依托单位：
Iwate University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-07-09 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

石油精製プロセスでは担持硫化モリブデン触媒を用い、原油に含まれるチオフェン類の含硫黄芳香族化合物を水素ガスと反応させ、硫化水素として取り除いている（水素化脱硫処理）。原油中のチオフェン類を水素化脱硫させる際には、ナフタレン類の有用芳香族化合物の水素化反応も進行してしまう問題がある。硫化モリブデン粒子は層状構造を有するが、水素化脱硫反応は硫化モリブデン粒子の端面で、水素化反応は硫化モリブデン粒子の基本面で進行することが知られている。本研究では、黒鉛層間に硫化モリブデン粒子を挿入させ、硫化モリブデンの端面のみを露出した硫化モリブデン層間化合物（MoS2-GIC）を合成し、その水素化脱硫反応の活性と選択性を明らかにするとともに、従来よりも飛躍的に向上した触媒開発を行うものである。黒鉛と塩化モリブデンとの混合物を熱処理し、更に硫化水素で硫化処理することでMoS2-GICを合成した。特に熱処理条件、塩素圧力と硫化モリブデン導入量との関係を詳細に検討し、5wt%の硫化モリブデンを挿入したMoS2-GICの合成に成功した。また電離顕微鏡観察により黒鉛層に並行に硫化モリブデン層が挿入されている様子が観察された。また、挿入されている硫化モリブデン層は厚みが1.3 nm 、幅が200nm以上であった。バッチ法によりMoS2-GICのナフタレン水素化反応とジベンゾチオフェンの水素化脱硫反応を行い脱硫選択性（脱硫反応の速度定数／水素化反応の速度定数）を評価した。MoS2-GICは黒鉛表面に硫化モリブデンを担持した触媒（MoS2/G）に比べ脱硫選択性が高い値を示した。

Petroleum refining process supports sulfurization catalyst, crude oil contains sulfur-containing aromatic compounds such as sulfur, sulfur. The problem of hydration of useful aromatic compounds in crude oil is discussed. Sulfuration particles have layered structure, hydration desulfurization reaction, sulfuration particles end face, hydration reaction, sulfuration particles basic surface, and so on. In this study, the synthesis of sulfurized interlayer compounds (MoS2-GIC) and the activity of sulfurized interlayer compounds (MoS2-GIC) were studied. The MoS2-GIC was synthesized by heat treating the mixture of black lead and molybdenum, and further sulfurizing it with water sulfide. In particular, the relationship between heat treatment conditions, sulfur pressure and sulfur content was discussed in detail, and the synthesis of MoS2-GIC was successfully carried out with 5wt% sulfur content. The ionization microscope detects the presence of sulfur in the black layer. The thickness and amplitude of the sulfurized layer are 1.3 nm and 200nm respectively. The desulfurization selectivity of MoS2-GIC was evaluated (desulfurization reaction rate/hydration reaction rate). MoS2-GIC has a higher selectivity than MoS2/G.