X線自由電子レーザーの特性を生かしたフェムト秒構造化学の開拓

利用X射线自由电子激光器的特性开发飞秒结构化学

• 批准号: 21K18944
• 负责人: 片山 哲夫
• 金额: $ 4.16万
• 依托单位: Japan Synchrotron Radiation Research Institute
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-07-09 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-21K18944/
• 关键词: 核波束; X線溶液散乱; X線発光分光; X線自由電子レーザー; 分子動画; 溶媒和; ダイナミクス; 光反応; フェムト秒構造化学

本研究の目的は、X線自由電子レーザーの特性を生かして溶液中のポリピリジン銅（I）錯体分子（[Cu(dmphen)2]+, dmphen = 2,9-dimethyl-1,10-phenanthroline）の光誘起擬ヤーン・テラー構造変化を原子分解能で直接観測し、ポテンシャルエネルギー面上で分子が移動しながら緩和していく軌跡を実験的にマッピングすることである。これにより、従来の紫外、赤外領域のレーザー光では不可能なフェムト秒構造化学を開拓することができる。今年度は、昨年度計測した時間分解X線溶液散乱（TR-XSS）および時間分解X線発光分光（TR-XES）のデータ解析を行い、励起された分子の割合と錯体構造の変化を決定することに成功した。また、錯体の周囲を覆う第一配位圏の溶媒分子（アセトニトリル）の構造変化を定量的に見積もることができた。これらの解析を通して、錯体とその周囲を囲う溶媒分子がお互いに影響を及ぼし合いながらヤーン・テラー構造変化が進行するメカニズムを解明した。溶媒分子と溶質分子がお互いに影響し合いながら反応が進行すること自体は化学反応論の基礎といえるが、その一方で溶質分子内の構造変化と溶質－溶媒の分子間の構造変化（溶媒和ダイナミクス）が反応の進行過程でどのように関連しているかをサブオングストロームの空間分解能で捉える研究は世界的に見ても極めて例が少ない。これらの成果は、逆格子空間に投影された系の構造変化を直接観測するX線散乱を適用することによって初めて達成できたものであり、従来のフェムト秒化学のカッティングエッジを拡げてフェムト秒構造化学へと至るための端緒となることが期待される。

The purpose of this study is to determine the characteristics of X-ray free electrons ([Cu (dmphen) 2] +) in solution. Dmphen = 2, 9, 2, 2, 2, 4, 5, 5, 5, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, 4, In recent years, it is not possible to develop a chemical system in the field of ultraviolet and infrared radiation. This year's and last year's calculation time decomposition X-ray solution dispersion (TR-XSS) time decomposition X-ray optical spectroscopy (TR-XES) scanning analysis line, encourage molecules to cut off the wrong body to determine the success of the experiment. The first coordination compound, solvent molecule (solvent molecule), is used to make a quantitative analysis of the molecular weight. In this paper, the information is analyzed, and the solvent molecules are used to understand each other, and the chemical system is used to analyze the information. Solvent molecules, molecules, On one side, intramolecular solubilization, intermolecular solubilization (solvent and solvent intermolecular digestion), and the reverse process is carried out in the process of thermal degradation. The space decomposition can catch the information of the world. In terms of the results, the inverse lattice space projection system, the system system, the direct system, the X-ray system, the system.

项目成果

SACLA分光分析による構造ダイナミクス研究

通过 SACLA 光谱进行结构动力学研究

• 发表时间: 2022
• 作者: 秋道 智彌;角南 篤編（中塚武 分担執筆）;片山哲夫
• 通讯作者: 片山哲夫

Pohang Accelerator Laboratory(韓国)

浦项加速器实验室（韩国）

Uppsala University(スウェーデン)

乌普萨拉大学（瑞典）

X線自由電子レーザーによる超高速構造ダイナミクスの研究

利用X射线自由电子激光研究超快结构动力学

• 发表时间: 2022
• 作者: 片山哲夫

Melting of magnetic order in NaOsO3 by femtosecond laser pulses

• DOI: 10.1103/physrevb.105.155147
• 发表时间: 2022-04
• 期刊: Physical Review B
• 影响因子: 3.7
• 作者: F. Giorgianni;Max Burian;N. Gurung;M. Kubli;V. Esposito;U. Staub;P. Beaud;S. Johnson;Y. W. Windsor;Laurenz Rettig;D. Ozerov;H. Lemke;Susmita Saha;F. Pressacco;S. Collins;T. Togashi;T. Katayama;S. Owada;M. Yabashi;K. Yamaura;Yoshikazu Tanaka;V. Scagnoli