Metabolic Material System: Material Growth by Metabolic-like Destruction and Remodeling

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本研究では、あたかも代謝して成長する生物のように、外界からのモノマー取り込み(力学誘起メカノラジカル重合反応の組み合わせによって成長するゲル材料の創製を目指す。基礎研究として、メカノラジカル反応を高効率で起こすゲル網目と取り込まれるモノマーの要件について検討した。ゲル網目については、DNゲル第1網目鎖の化学種やコンフォメーションの最適化により、ゲル延伸時のラジカル発生効率を研究開始時点の10倍以上に向上させることに成功した。さらに導入するモノマーについては、多様なモノマーを用いた網羅的な実験を機械学習的手法により解析し、メカノ重合反応において高い転化率を示すモノマーの特徴抽出に成功した。これらの手法を用いて、メカノラジカル重合の高効率化に成功し、例えば従来は困難であった酸素存在下での成長反応を実現した。機能開拓としては、まずDNゲルの多様な形態形成を実現した。基礎研究によって実現された高いメカノラジカル発生効率を示すDNゲルに高濃度のモノマー・架橋剤を導入した。本DNゲルを変形させると、発生した高濃度のメカノラジカルがモノマー類の重合を促し、高い弾性率を持つ新たな高分子網目が合成された。この高弾性網目による形状保持効果により、本DNは弾性的なゲルでありながら塑性変形様の変形を示した。本方法を応用し、板状のDNゲルをブロー成型などにより様々な三次元形状に成型することに成功した。さらに、機能性モノマーを導入したゲル表面をただ押すだけで、当該箇所に簡便に機能性ポリマーを導入する手法を開発した。本法によるゲル表面修飾により、ゲル表面での物質輸送や細胞パターン制御などに成功した。以上のように本年は、本研究の基盤となるDNゲルの合目的な改良、当該ゲルを用いたゲルの成形や表面修飾などの機能開拓という、本プロジェクトの今後の発展の礎となる成果を挙げた。