Carbon dioxide reduction reaction catalyzed by molecules adsorbed on electrodes
电极吸附分子催化二氧化碳还原反应
基本信息
- 批准号:22K05057
- 负责人:
- 金额:$ 2.66万
- 依托单位:
- 依托单位国家:日本
- 项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
- 财政年份:2022
- 资助国家:日本
- 起止时间:2022-04-01 至 2025-03-31
- 项目状态:未结题
- 来源:
- 关键词:
项目摘要
初年度である本年度は、手始めに既に現象論が報告されているピリジンによるPt電極でのCO2のメタノールへの電気化学的還元反応のメカニズム解明を試みた。電気化学測定と分光測定の同時測定による反応の追跡を行ない、その結果ならびにDFT計算の結果とを比較検討を行った。実験結果から、CO2還元反応中では、ピリジン、CO、もしくは水素原子と観測される分子種が電極表面で観測された。これらをそれぞれPtクラスター上に吸着させたもののDFT計算を行い、得られたスペクトルと実験で得られたスペクトル比較したところ、吸着物質がピリジンではない可能性が示唆された。そこで、現在、実験条件および計算条件を変えながら、まずは実験で観測された中間体の解析を行なっている。本実験系でもすでに反応解析が複雑であり、他の有機分子を用いたCO2還元反応の反応機構の議論はその場測定の結果のみでは進めることが難しいことが示唆された。分子によるCO2の還元は、有機分子が電気化学的に水から水素を引き抜き、引き抜いた水素を分子内もしくは表面を介してCO2と反応させることにより生じると考えられる。そこで、CO2の電気化学的還元をより単純化させた、有機分子による水からの電気化学的な水素原子の引き抜き過程の促進機構についても実験・計算を併用して解析を並行して行なっている。上記のシミュレーションでは、系内に金属を入れると計算コストが増加する。現在はコストを抑えるために金属クラスターを電極モデルとして計算に用いている。金属表面に全ての中間体を入れないとシミュレーションで実験結果を再現できない場合、クラスターサイズを大きくしないといけなくなるため、シミュレーションの方法自体についての検討も行なっている。
Early annual で あ る は this year beginning, hand め に both に phenomenalism が report さ れ て い る ピ リ ジ ン に よ る Pt electrode で の CO2 の メ タ ノ ー ル へ の electric 気 chemicals also yuan against 応 の メ カ ニ ズ ム interpret を try み た. Determination of electricity 気 chemical と spectral の simultaneous determination に よ る anti 応 の tracing line を な い, そ の results な ら び に DFT calculation results の と を compare 検 line for を っ た. Be 験 results か ら, CO2 is yuan against 応 で は, ピ リ ジ ン, CO, も し く は water element atoms と 観 measuring さ れ る molecules of が electrode surface で 観 measuring さ れ た. こ れ ら を そ れ ぞ れ Pt ク ラ ス タ ー に on sorption さ せ た も の の DFT calculation line を い, ら れ た ス ペ ク ト ル と be 験 で have ら れ た ス ペ ク ト ル compare し た と こ ろ, hygroscopic material が ピ リ ジ ン で は な が い possibility in stopping さ れ た. そ こ で, now, be 験 conditions お よ を び calculation conditions - え な が ら, ま ず は be 験 で 観 measuring さ れ た intermediates の parsing line を な っ て い る. This be 験 department で も す で に anti 応 parsing が complex 雑 で あ り, he の organic molecules を い た CO2 also yuan against 応 の の 応 authorities about は そ の field measurement results の の み で は into め る こ と が difficult し い こ と が in stopping さ れ た. Molecular に よ る CO2 の is yuan は 気 が electricity chemistry, organic molecules に water か ら water element を lead き sorting き and き sorting い た water element を intramolecular も し く は を dielectric surface し て CO2 と anti 応 さ せ る こ と に よ り raw じ る と exam え ら れ る. そ こ で, CO2 の electric 気 chemicals also yuan を よ り 単 purification さ せ た, organic molecules に よ る water か ら の electric 気 chemical な water element atoms の lead き sorting process き の promotion agencies に つ い て も be 験 · を was calculated, and し て parsing を parallel し て line な っ て い る. Written の シ ミ ュ レ ー シ ョ ン で は, interplanetary に metal を れ る と computing コ ス ト が raised plus す る. Now は コ ス ト を え suppression る た め に metal ク ラ ス タ ー を electrode モ デ ル と し て に calculated using い て い る. Metal surface に full て の intermediates を into れ な い と シ ミ ュ レ ー シ ョ ン で be 験 results を reappearance で き な い occasions, ク ラ ス タ ー サ イ ズ を big き く し な い と い け な く な る た め, シ ミ ュ レ ー シ ョ ン の way of autologous に つ い て の 検 line for も な っ て い る.
项目成果
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