酸素分子活性化能を有する二核鉄錯体の創製および反応性の制御

产生能够活化氧分子并控制反应性的双核铁配合物

基本信息

  • 批准号:
    22K05127
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 2.66万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
  • 财政年份:
    2022
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2022-04-01 至 2026-03-31
  • 项目状态:
    未结题

项目摘要

本年度は主に下記の研究を行った。1)キノリルメチル基とピリジルメチル基をサイドアームに有する二核化配位子 (L1) およびピリジルエチル基とピリジルメチル基をサイドアームに有する二核化配位子(L2)を新規に合成し,それらを用いて二核鉄(II)錯体[Fe2(L1 or L2)(Ph3CCO2)]2+ を合成した。いずれの鉄(II)錯体も-20度で酸素分子と反応し,ペルオキソ錯体を生成することがわかった。これらペルオキソ錯体の外部基質に対する酸化反応性を検討した結果,9,10-DHAやチオアニソールに対して酸化反応性を有することが分かった。2)立体的に嵩高いジフェニルイミダゾリル基をサイドアームに有する二核化配位子(Ph-bpmp)の二核鉄(III)ペルオキソ錯体 [Fe2(Ph-bpmp)(PhCO2)]2+ の外部基質に対する酸化反応性を速度論的研究により調べた。このペルオキソ錯体は,25度のアセトニトリル中では完全に分解するまでに 9 日かかる が,基質としてキサンテンを添加するとペルオキソ錯体に由来する 642 nm の吸収は擬一次速度則に従って素早く減衰した。興味深いことに,キサンテンを含む全ての基質において擬一次速度定数 (kobs)は基質の濃度を高くすると飽和挙動を示した。基質の酸化反応メカニズムとして,ペルオキソ錯体 の O-O 結合が開裂して生成する二核鉄(IV)オキソ錯体が酸化活性種として水素原子引き抜き反応による C-H 結合の活性化や酸素原子移動反応を行うことが提案された。また,その酸化反応では,二核鉄(IV)オキソ錯体による基質の酸化に先行して可逆的なO-O結合の開裂と再生が存在し,律速段階は二核鉄(IV)オキソ錯体と基質の二分子反応から,二核鉄(III)ペルオキソ錯体の二核鉄(IV)オキソ錯体への変換へとシフトする興味深いメカニズムが提案された。
This year, the に main に is recorded as the を line of study った. 1) the キ ノ リ ル メ チ ル base と ピ リ ジ ル メ チ ル base を サ イ ド ア ー ム に have す る second nucleation ligand (L1) お よ び ピ リ ジ ル エ チ ル base と ピ リ ジ ル メ チ ル base を サ イ ド ア ー ム に have す る second nucleation ligand (L2) を new rules し に synthesis, Youdaoplaceholder0 synthesizes それらを た using それらを て two-nuclear iron (II) error [Fe2(L1 or L2)(Ph3CCO2)]2+ を. Objects い ず れ の iron (II) misprinted も - 20 degrees で acid molecule と anti 応 し, ペ ル オ キ ソ misprinted を generated す る こ と が わ か っ た. こ れ ら ペ ル オ キ ソ misprinted の external substrate に す seaborne る acidification anti 応 sex を beg し 検 た results, 9, 10 - DHA や チ オ ア ニ ソ ー ル に し seaborne て acidification anti 応 sex を have す る こ と が points か っ た. 2) three-dimensional に song high い ジ フ ェ ニ ル イ ミ ダ ゾ リ ル base を サ イ ド ア ー ム に have す る second nucleation ligand (Ph - BPMP) の two nuclear iron objects (III) ペ ル オ キ ソ misprinted [Fe2 (Ph - BPMP) (PhCO2)] 2 + の external substrate に す seaborne る acidification anti 応 を speed theory research に よ り adjustable べ た. こ の ペ ル オ キ ソ misprinted は, 25 degrees の ア セ ト ニ ト リ ル in で す は completely に decomposition る ま で に 9 か か る が, matrix と し て キ サ ン テ ン を add す る と ペ ル オ キ ソ misprinted に origin す る 642 nm の suction 収 は proposed a velocity に 従 っ て element early く damping し た. Takes deep い こ と に, キ サ ン テ ン を contain む total て の matrix に お い て proposed a speed limit (kobs) は high concentration of substrate の を く す る と saturated 挙 dynamic を shown し た. の matrix acidizing the 応 メ カ ニ ズ ム と し て, ペ ル オ キ ソ misprinted の O - O combination が cracking し て generated す る two nuclear iron objects (IV) オ キ ソ misprinted が acidification activity of と し て water element atoms lead き sorting き anti 応 に よ る C - H combining の activeness や acid element atoms move against 応 を line う こ と が proposal さ れ た. ま た, そ の acidification anti 応 で は, two nuclear iron objects (IV) オ キ ソ misprinted に よ の る matrix acidizing に first し て reversible な O - O combined with し の cracking と regeneration が existence, law of speed Duan Jie は two nuclear iron objects (IV) オ キ ソ misprinted と matrix の two molecules against 応 か ら, Two objects nuclear iron (III) ペ ル オ キ ソ misprinted の two nuclear iron objects (IV) オ キ ソ misprinted へ の variations in へ と シ フ ト す る tumblers deep い メ カ ニ ズ ム が proposal さ れ た.

项目成果

期刊论文数量(0)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
カルボン酸架橋を有する二核鉄(III)ペルオキソ錯体の合成と酸化反応性(ポスター賞)
具有羧酸桥的双核铁(III)过氧配合物的合成和氧化反应性(海报奖)
  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    玉野 智大;半田 龍之介;古舘 英樹;酒田 陽子;秋根 茂久
  • 通讯作者:
    秋根 茂久
可逆的酸素化能を有する二核鉄(III)ペルオキソ錯体の酸化反応性
具有可逆氧化能力的双核铁(III)过氧配合物的氧化反应活性
  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    笠原渓介;古舘英樹;秋根茂久;酒田陽子;藤波修平;鈴木正樹
  • 通讯作者:
    鈴木正樹
可逆的酸素化能を有する二核鉄(III)ペルオキソ錯体による外部基質の酸化(ポスター賞)
具有可逆氧化能力的双核铁(III)过氧配合物对外部底物的氧化(海报奖)
  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    笠原渓介;古舘英樹;秋根茂久;酒田陽子;藤波修平;鈴木正樹
  • 通讯作者:
    鈴木正樹
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  • 通讯作者:
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    2021
  • 期刊:
  • 影响因子:
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    笠原 渓介;古舘 英樹;秋根 茂久;酒田 陽子;藤波 修平;鈴木 正樹
  • 通讯作者:
    鈴木 正樹
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    半田 龍之介;東條 莉奈;古舘 英樹;秋根 茂久;酒田 陽子;藤波 修平;鈴木 正樹
  • 通讯作者:
    鈴木 正樹
二核鉄(III)ペルオキソ錯体による C-H および C=C 結合の酸化
双核铁(III)过氧配合物对C-H和C=C键的氧化
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    2021
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    0
  • 作者:
    半田 龍之介;東條 莉奈;古舘 英樹;秋根 茂久;酒田 陽子;藤波 修平;鈴木 正樹;半田 龍之介・東條 莉奈・古舘 英樹・秋根 茂久・酒田 陽子・藤波 修平・鈴木 正樹
  • 通讯作者:
    半田 龍之介・東條 莉奈・古舘 英樹・秋根 茂久・酒田 陽子・藤波 修平・鈴木 正樹

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